Sintetinių mikrosimmerių fototaksas optiniuose kraštovaizdžiuose | gamtos komunikacijos

Sintetinių mikrosimmerių fototaksas optiniuose kraštovaizdžiuose | gamtos komunikacijos

Anonim

Dalykai

  • Fizika
  • Statistinė fizika, termodinamika ir netiesinė dinamika

Anotacija

Daugelis mikroorganizmų, kurių fitoplanktonas ir zooplanktonas yra svarbūs pavyzdžiai, rodo fototaktinį elgesį, tai yra, gebėjimą atlikti kryptingą judesį šviesos gradiento ribose. Čia mes eksperimentiškai parodome, kad šviesos gradientų jutimas gali būti pasiektas ir sintetinių fotoaktyviųjų mikrodalelių, veikiančių nehomogeniniame lazerio lauke, sistemoje. Stebime stiprią dalelių orientacinę reakciją dėl difuzinio optinio sukimo momento, kuris kartu su dalelių judrumu nuo intensyvumo sukelia fototaksę. Kadangi suderinimo sukimo momentai prisotinami esant dideliems nuolydžiui, stipriai ištaisytas dalelių judėjimas yra net periodinio asimetrinio intensyvumo peizažuose. Mūsų rezultatai puikiai atitinka skaitmeninius minimalaus modelio modeliavimus ir panašiai turėtų būti taikomi ir kitiems dalelių varymo mechanizmams. Kadangi šviesos laukus galima lengvai pritaikyti erdvėje ir laike, tai taip pat leidžia išplėsti požiūrį į dinaminę aplinką.

Įvadas

Nepaisant struktūrinio paprastumo, aktyviosios koloidinės dalelės 1, 2, 3, 4, 5 pasižymi daugybe judriųjų mikroorganizmų 6, 7, 8, 9 savybių, įskaitant klasterių formavimąsi 10, 11, 12, 13, 14 ir jų reakciją į gravitacinę 15, 16 arba srautas 17 laukų. Atitinkamai, aktyvūs koloidai suteikia intriguojančią galimybę suprasti dinaminių struktūrų susidarymą gyvosiose sistemose 18, 19, 20, 21, tačiau taip pat gali būti naudojami kaip mikrotraumos, kurie, panašiai kaip jų biologiniai kolegos, savarankiškai naršo po sudėtingą aplinką 22 . Priešingai nei daugelyje ankstesnių eksperimentų, kai dalelės, turinčios erdvinę pastovią varomąją jėgą, buvo laikomos 3, 4, 11, 23, 24, 25, 26, apie sintetines sistemas, kurių varomosios jėgos padėtis priklauso nuo padėties, yra 27, 28, 29., 30 . Tačiau tokios sąlygos galioja daugeliui mikroorganizmų, įskaitant bakterijas ir dumblius, kurie juda foto- ar chemotaktiniu būdu ir leidžia jiems reaguoti į išorinius optinius ar cheminius gradientus 31, 32, 33, 34 . Fototaktinių bakterijų, tokių kaip Rhodobacter sphaeroides 35, atveju tai paprastai pasiekiama nuo intensyvumo priklausančio perorientavimo (sustingimo) greičiu 33 ; vis dėlto reikia paminėti, kad galimi ir kiti sudėtingesni vairavimo mechanizmai, pavyzdžiui, žaliesiems dumbliams Chlamydomonas 36 arba žiuželiams Euglena gracilis 37 . Apskritai, norint fototaksinio reagavimo į gyvas sistemas reikia sudėtingų vidinių grįžtamojo ryšio mechanizmų tarp jutiklių ir pavarų 38, todėl nėra akivaizdu, ar panašų elgesį galima realizuoti ir naudojant paprastus dirbtinius mikrosimpuliatorius, kuriuose nėra sumontuoto vidinio tinklo. Skirtingai nuo gyvųjų sistemų, koloidinių dalelių perorientavimo greitį visiškai nustato sukimosi difuzijos laikas τ rot = 8 πηR 3 / k B T , kuris priklauso tik nuo dalelių spindulio R , tirpiklio klampos η ir šiluminės energijos k B T. Tačiau jei perorientavimo greitis nereaguoja į vietinį šviesos intensyvumą, nukreiptas judesys neįmanomas. Tai parodyta 1 pav., Kur mes parodome savaeigių dalelių, kurių varymo greitis kinta tiesiškai, priklausomai nuo jų padėties x, tikimybės pasiskirstymo P ( x ) modeliavimą. Nors P ( x ) asimetriškai plečiasi kaip laiko funkcija, makroskopinio taktinių dalelių srauto nepastebėta. 28, 39 .

Image

a ) Savaeigių dalelių su kintama savaeigio greičio tikimybės pasiskirstymo P ( x ) raida

Image
x ≥− a , gautų iš Brauno dinamikos modeliavimo (metodų). Nors ilgą laiką P ( x ) tampa asimetriškas, sistemingo dalelių dreifo į didesnio judrumo sritis nepastebėta. ( b ) ( N + - N - ) / ( N + + N - ) laiko raida, kur N + ir N - yra dalelių skaičius atitinkamai x > 0 ir x <0. Akivaizdu, kad vien tik nuo padėties priklausomas judrumas nesukelia makroskopinės dalelių srovės.

Visas dydis

Čia eksperimentiškai parodome sferinių aktyvių koloidų orientacinę reakciją ir fototaktinį judesį nevienodame šviesos lauke. Dėl dalelės judrumo ir orientacijos į šviesos gradientą, mes stebime dalelių judėjimą mažesnio intensyvumo link. Orientacinis dalelių atsakas pasiekiamas išardžius greičio lauko aplink dalelę ašinę simetriją, sukuriant išlyginamąjį sukimo momentą. Kadangi šie sukimo momentai prisotinami esant didesniems gradientams, stebime fototaktinį judesį ne tik monotoniškai didėjančiuose šviesos laukuose, bet ir periodiškai bei asimetriškai. Mūsų eksperimentiniai stebėjimai atitinka teorinį modelį, pagrįstą tinkamomis Langevino lygtimis, atsižvelgiant į nuo padėties priklausomą dalelių judrumą ir orientacinį atsaką. Pastarasis yra gaunamas dėl advekcinio šilumos srauto sujungtų apšviestų dalelių sujungimo su tirpiklio slydimo greičiu dalelių paviršiuje. Jei dalelių orientacija neatitinka šviesos intensyvumo gradiento, teorija numato derinimo momentą, kuris prisotinamas didėjant šviesos intensyvumui.

Rezultatai

Eksperimentinis derinimo momento apibūdinimas

Mūsų eksperimentai buvo atlikti su šviesai aktyvuotomis „Janus“ dalelėmis, sudarytomis iš optiškai skaidrių silicio dioksido rutulių (2, 7 μm skersmens), kurių viena pusė yra uždengta plonu šviesą sugeriančio anglies sluoksniu. Apšviečiant, tokios dalelės atlieka savaiminį difuzinį forezinį judesį (kai dangtelis nukreiptas priešinga judėjimo krypčiai, kaip būdinga polinėms dalelėms), kurio greitį v p lemia krentantis šviesos stipris I (žr. 12, 23; pav. 2c). Mūsų eksperimentinėmis sąlygomis sukimosi ir transliacinis dalelių judėjimas yra apribotas dviem matmenimis dėl hidrodinaminio poveikio 40 . Periodiniai asimetrinio intensyvumo modeliai sukuriami lazerio linijos fokusavimu ( λ = 532 nm), nuskaitytu per mėginio plokštumą 200 Hz. Skenavimo judesio sinchronizavimas su elektro-optinio moduliatoriaus (EOM) įėjimo įtampa lemia kvazistatinį apšvietimo kraštovaizdį (2b pav. Ir metodai).

Image

a ) Mėginio ląstelės eskizas su uždengta dalele, suspenduota dvejetainiame kritiniame vandens – 2, 6-lutidino mišinyje. Apšviesta šviesa dangtelis įkaista ir vietinis ištirpimas sukelia aktyvų judėjimą. b ) Eksperimentinis nustatymas periodinio apšvietimo peizažų kūrimui lazerio spindulio nuskaitytu linijiniu fokusu (metodai). c ) varomosios jėgos greitis v p, palyginti su apšvietimo intensyvumu. Simboliai (su klaidų juostomis, žyminčiomis sd) atitinka vienalytį mėginio langelio apšvietimą, o spalvotos linijos buvo gautos esant šviesos profiliams su skirtingais gradientais (| I | = 2 × 10 −3 μW μm −3 (rožinė)., 0, 027 μW μm −3 (žalia), 0, 037 μW μm −3 (raudona), 0, 115 μW μm −3 (mėlyna) ir 0, 156 μW μm −3 (pilka)). Sutapimas tarp skirtingo intensyvumo gradientų duomenų parodo, kad v p nustatomas tik atsižvelgiant į dalelės vietinį intensyvumą.

Visas dydis

Kai mes praskiedžiame mikroswimmerių suspensiją vienmatės (1D) linijinio intensyvumo gradientu I , per kelias sekundes stebime nukreiptą dalelių judesį mažo intensyvumo link (3a pav.). Norime pastebėti, kad optinio gradiento jėgos gali būti atmestos kaip pastebėto dreifo judesio priežastis (metodai). Įjungus šviesos lauką laiku t 0, dalelės sukasi iki savo orientacijos

Image
taškai antiparaleliai gradientui. Nuo
Image
yra lygiagretus savaeigės greičiui, dėl to judesys priešingas I. Pertvarkymas atsiranda dėl nehomogeniško apšvietimo sulaužant slydimo greičio aplink dalelę ašinę simetriją, dėl kurios dalelė 41 veikia klampų sukimo momentą (3b pav. Apatinė įdėklė). Norėdami gauti daugiau informacijos apie fototaktinį atsaką, pirmiausia ištyrėme t > t 0 perorientavimo dinamiką. Todėl mes ištyrėme e ( t ) laiko raidą, tai yra kampą tarp I ir
Image
, dalelėms, kurių orientacija ties t 0 buvo θ = 0 ° (kaip parodyta 3b pav. viršutinėje įterptyje). Per kelias sekundes dalelės orientuojasi lygiagrečiai I (mūsų eksperimentuose stebimas sukimasis pagal laikrodžio rodyklę ir prieš laikrodžio rodyklę). Klampus sukimo momentas M, atsakingas už dalelių suderinimą, yra proporcingas
Image
, toks, kad be triukšmo kampinis greitis esant mažam Reynolds skaičiui gali būti parašytas kaip

Image

a ) Aktyviosios dalelės gradiente trajektorija | I | = 0, 042 μW μm −3 . b ) kampo volution pokyčiai laike | I | = 0, 02 μW μm −3 ir I = 0, 55 μW μm −2 . Duomenų vidurkis yra 10 bandymų. Viršutinis intarpas: dalelės vaizdas ir jos trajektorija (vientisa kreivė) perorientuojant. Apatinis įdėklas: aktyvaus koloido eskizas nevienodame šviesos lauke su d I nuolydžiu. Slydimo greitis (žalios rodyklės) tampa ašies atžvilgiu asimetriškas, o tai lemia kampinį greitį ω (nuoroda 41). c ) Didžiausio kampinio greičio ω max (kairioji ašis) ir atitinkamo perorientavimo laiko τ ω (dešinė ašis, išsamią informaciją žr. Metodai) brėžinys kaip gradiento funkcija | I | skirtingiems pradiniams vietiniams intensyvumams, tai yra, greičiams ( I = 0, 94 μW μm −2 ( v p = 12 μm s −1 ), kvadratams; I = 0, 69 μW μm −2 ( v p = 7 μm s −1 ), apskritimams ; I = 0, 55 μW μm −2 ( v p = 5 μm s −1 ), trikampiai; I = 0, 44 μW μm −2 ( v p = 3 μm s −1 ), apversti trikampiai; I = 0, 35 μW μm −2 ( v p = 1, 5 μm s −1 ), deimantai). Klaidų juostos žymi sd, o kietosios kreivės rodo teorines atitiktis (metodus).

Visas dydis

Image

kur amplitudė ω max priklauso nuo intensyvumo profilio ir nustato laiką τ ω, reikalingo dalelės perorientavimui (matematiniam τ definition apibrėžimui mes vadovaujamės metodais). Kaip parodyta 3b pav. (Vientisa kreivė), diferencialinės lygties (1) sprendimas (žr. Metodus) puikiai atitinka mūsų eksperimento duomenis, susijusius su nustatytu ir pastoviu intensyvumo gradientu.

Manome, kad sukimo momentas M priklauso tiek nuo gradiento I, tiek nuo absoliutaus intensyvumo dalelių padėtyje. Norėdami išardyti abu efektus, mes kintame intensyvumo profilių gradientu ir pakartojome aukščiau pateiktus matavimus dalelėms skirtingose ​​pradinėse padėtyse x 0 ≡ x ( t 0 ), atitinkančiose skirtingą apšvietimo intensyvumą. Maksimalaus kampinio greičio ω max ir atitinkamo perorientavimo laiko τ rezultatai yra parodyti 3c pav., Kur kiekviena kreivė atitinka I ( x 0 ) = const. Aišku, visos kreivės yra sodrios esant dideliems nuolydžiui. Šį netiesiškumą galima paaiškinti teoriškai analizuojant šilumos srautą per dalelę ir jo ryšį su tirpiklio slydimo greičiu dalelių paviršiuje (išsamesnės informacijos žr. „Metodai“).

Pataisytas judesys

Mūsų rezultatai rodo, kad fototaktinis judesys reikalauja stipraus nuolydžio ir tuo pačiu didelio intensyvumo. Tačiau monotoninio erdvinio gradiento atveju abi sąlygos tenkinamos tik siaurame regione. Norėdami pasiekti kryptingą dalelių transportavimą savavališkai dideliais atstumais, sukūrėme periodinius pjūklą primenančius lengvus profilius (4a pav.). Reikia pabrėžti, kad tai skiriasi, palyginti su ankstesniais teoriniais tyrimais, kai pjūklo formos potencialas 42, 43, tai yra, nuo padėties priklausanti dreifuojančioji jėga, veikė aktyvių dalelių suspensiją 44, 45, 46, 47 . Tokiu atveju dalelių greitis nurodomas dreifo ir savaeigės greičio vektorių superpozicijoje, o tai lemia dalelių srovę mažesnio potencialo gradiento kryptimi. Tačiau mūsų atveju tokio išorinio potencialo nėra; priklausomai nuo asimetrinio intensyvumo profilio, keičiasi tik varymo greitis. Taigi pagrindinis mechanizmas yra skirtingas, o nukreipto dalelės judesio atsiradimas yra daug mažiau akivaizdus.

Image

a ) Išmatuotas asimetrinio šviesos lauko, kurio ilgis L = 33, 5 μm, šviesos intensyvumo profilis. b ) Eksperimento (vientisos linijos) ir skaitmeninio (punktyrinės linijos) intensyvumo profilių palyginimas. Pastaroji apytiksliai nustatoma pagal segmentus su nuolatiniais teigiamais ( a ) ir neigiamais ( b ) gradientais. c ) dalelių trajektorijos, kai a / b = 0, 22 ir Δ I = 1, 0 μW μm −2 (purpurinė), 0, 70 μW μm −2 (cianinis) ir 0, 45 μW μm −2 (žalia). Pradėjimas: įrėmintos srities padidinimas, parodantis dalelės judėjimą pirmyn ir atgal. ( d, e ) τ r, i ( i = a , b ) tikimybių pasiskirstymo funkcijos (PDF), kai a / b = 0, 22 ir ( d ) Δ I = 1, 0 μW μm −2 ir ( e ) Δ I = 0, 70 μW μm −2, atitinkamai gaunami iš segmentų (raudonos) ir b segmentų (mėlynos). Vertikalios punktyrinės linijos rodo atitinkamas vidutines τ ω reikšmes , paimtas iš 3c pav.

Visas dydis

Eksperimentiškai pjūklo formos I ( x ) formos intensyvumo profiliai buvo sukurti naudojant reketo formos įtampą elektro-optiniam moduliatoriui (2b pav.). I ( x ) apibūdinamas jo laikotarpio ilgiu L , moduliacijos amplitudė Δ I ir dviejų segmentų a ir b ilgio santykiu.

Image
(4b pav.). Iš pirmo žvilgsnio, dalelių srovė tokiomis sąlygomis yra mažai tikėtina, nes priešingi I ženklai dviejuose segmentuose lemia priešingus sulyginamus sukimo momentus, kurie - panašiai kaip 3a pav. Parodyta trajektorijos pavyzdys - turėtų tiesiog sukelti kaupimąsi dalelių ties minimumu I ( x ). Tiesą sakant, mes stebime nukreiptą dalelių judėjimą + x kryptimi (žr. 1 papildomą filmą). Tai parodyta 4c pav., Kur parodytos tipiškos trajektorijos x ( t ) skirtingoms moduliavimo amplitudėms Δ I ir L = 33, 5 μm, a / b = 0, 22. Akivaizdu, kad nukreiptas dalelių judėjimas didėja didėjant Δ I. Nes orientacija
Image
Kai dalelė yra lygiagreti jos transliacijos greičiui, bendras judesys į dešinę reiškia, kad dalelės gali perduoti segmentus a su „neteisinga“ orientacija, tai yra, nenukreipdamos priešais I. Tai atrodo stebėtinai, nes koreguojantieji sukimo momentai padidėja | I |, kuris yra didesnis segmentuose , palyginti su b . Norint suprasti ištaisyto judesio atsiradimą, reikia prisiminti, kad dalelės, reikalingos intensyvumo gradiento viduje, perorientuoti, ty τ ω , sutrumpėja, bet greitai greitai prisotėja | I | (3c pav.). Kitas tinkamas laikotarpis yra dalelių vidutinis buvimo laikas τ r , i , tai yra laikas, kurį ji praleidžia kiekviename segmente i ( i = a, b ), kai važiuoja per pjūklelio formos šviesos profilį. Kai τ r , i < τ ω, i , dalelė (vidutiniškai) keliaus per atitinkamą segmentą be reikšmingo orientacinio atsako į vietinį gradientą, o tai lemia, kad judesys bus ištaisytas.

Pav. 4d, pavyzdyje parodytas išmatuoto buvimo laiko pasiskirstymas abiejuose segmentuose, kai Δ I = 1, 0 μW μm −2, kartu su atitinkamais perorientavimo laikais, paimtais iš 3c pav. Kadangi τ ω , i priklauso ne tik nuo | I | bet ir esant absoliučiajam intensyvumui, 4d pav. nubraižėme vidutinio stiprumo τ for , i reikšmes kaip vertikalias punktyrines linijas. Kaip matyti, τ ω , b yra mažesni už tipinį buvimo laiką τ r , b , o tai leidžia dalelėms sulyginti priešingai vietiniam gradientui ir tokiu būdu veda į judesį į dešinę. Tai priešingai situacijai segmentuose a , kur paprastai τ r, a < τ ω, a . Todėl dalelės, kurios keliauja iš b į segmentus, greičiausiai išlaikys savo ankstesnę judėjimo kryptį, sukuriančią dalelių srovę + x kryptimi. Reikėtų pabrėžti, kad šis ištaisymo mechanizmas labai priklauso nuo τ ω, palyginti su prisotinimo elgsena | I | (3c pav.). Be tokio prisotinimo laikas τ ω , a būtų daug trumpesnis, vedantis į τ r , a > τ ω, a . Dėl to dalelės visada lygiuotųsi į I , o tai lemia, kad dalelės kaupiasi tik esant stiprumo profilio minimumams. Atitinkami laiko pasiskirstymai, kai Δ I = 0, 7 μW μm −2, parodyti 4e pav. Visų pirma segmentuose pastebime padidėjusią tikimybę, kad τ r , a > τ ω, a , kuris lemia įvykius, kai dalelė juda į kairę (žr. Intarpą 4c pav.), Ir taip paaiškinama, kodėl dalelių pernešimas yra didelis sumažintas tokiomis sąlygomis.

Vidutinis dalelių greitis per vieną laikotarpį gali būti apskaičiuojamas pagal:

Image
, kur τ r , j yra laikas, reikalingas vienam periodui kirsti, o N yra bendras laikotarpių skaičius. 5a pav. Nubraižėme brėžinį
Image
palyginti su Δ I esant skirtingiems santykiams a / b . Kaip tikėtasi,
Image
palaipsniui mažėja, kai a / b → 1, tai yra, kai šviesos peizažas tampa simetriškesnis.

Image

a ) vidutinis greitis

Image
palyginti su intensyvumo amplitudė Δ I, gauta iš eksperimentų (simbolių) ir skaitmeninių modeliavimo (kietų kreivių), kai a / b = 0, 22 (kvadratai), 0, 28 (apskritimai), 0, 33 (trikampiai), 0, 55 (rombai), 0, 75 (apverstieji trikampiai) ir 1, 0 (penkiakampiai). Eksperimentiniai duomenų taškai buvo gauti apskaičiuojant greičio vidurkį per periods 200 periodų. Klaidų juostos atitinka 95% patikimumo intervalo. ( b, c )
Image
jei a / b = 0, 22 ir ( b ) Δ I = 1, 0 μW μm −2 ir ( c ) Δ I = 0, 22 μW μm −2, gautas atlikus eksperimentus (simbolius) ir skaitinius modelius (užpildytos sritys). d ) vidutinis greitis
Image
esant skirtingiems dalelių skersmenims σ , kai a / b = 0, 22 ir Δ I = 0, 92 μW μm −2 .

Visas dydis

Diskusija

Mūsų eksperimentiniai duomenys rodo stiprų ištaisytą judesį dėl dalelių orientacijos susiejimo su gradientu. Norėdami išsamiau suprasti aukščiau pateiktus rezultatus, mes atlikome skaitmeninius modeliavimus, kuriuose, be to, nuo intensyvumo priklausantis dalelių greitis

Image

, buvo atsižvelgta į išlyginamąjį sukimo momentą M dėl šviesos gradiento. Atitinkamos Langevino lygtys, nurodytos masės centro padėčiai r ( t ) ir orientacijai

Image
dalelių yra

Image
Image

kur ζ r ir

Image
yra transliacinio ir besisukančio triukšmo terminai (daugiau informacijos žr. Metodai). Sukimosi slopinimo konstanta γ rot nustato sukimo momento skalę M = | M |, toks, kad γ rot / M nustato perorientavimo laiką τ ω . Norėdami, kad teorinis modelis būtų kuo paprastesnis, šviesos profilį ir atitinkamai v p ( x ) suderinome dviem tiesiais segmentais (brūkšniuota kreivė 4b pav.). Eksperimento išvados rodo, kad foretinis sukimo momentas M, dalelę suderinantis su paralelės vietiniu intensyvumo gradientu, priklauso ir nuo apšvietimo intensyvumo dydžio, ir nuo gradiento (3c pav.). Naudodamiesi mastelio argumentais, mes naudojame posakį

Image

su prisotinimo funkcija g (( I ) 2 ), kurią galima suprasti iš šilumos srauto per dalelę sujungimo su tirpiklio slydimo greičiu. Daugiau informacijos pateikiama skyriuje „Metodai“.

Skaitiniai rezultatai (kietos kreivės 5a pav.) Gerai atitinka mūsų duomenis ir teisingai apibūdina tiek

Image
dėl šviesos profilio amplitudės ir asimetrijos. Be to, kad buvo patvirtinti mūsų eksperimentiniai rezultatai, modeliavimai pabrėžia netiesinės atkūrimo momento M (ir atitinkamo perorientacijos laiko τ ω ) priklausomybės nuo šviesos gradiento svarbą ( plg . 3c pav.). Jei linijinis ryšys M I , mūsų modeliavimas nesukelia reikšmingo ištaisyto judesio, o dalelės daugiausia kaupiasi ties minimumu I ( x ) (išsamiau žr. „Metodai“).

Dalelių išlyginimą ir vidutinį dalelių greitį taip pat įtakoja šiluminis triukšmas. Tai parodo greičio tikimybės pasiskirstymo funkcijos, pavaizduotos 5b, c pav. Atitinkamai didelėms ir mažoms šviesos amplitudėms Δ I. Dešinė bimodalinio pasiskirstymo smailė (5b pav.) Atitinka daleles, kurios gana tiesiai keliauja per šviesų peizažą. Tai įmanoma tik toms dalelėms, kurių orientacija tobulai nukreipta + x kryptimi

Image
. Tokiomis sąlygomis sukimo momentas nekyla ir dalelės nuolat keliauja į dešinę. Sumažinus Δ I , padidėja šiluminių svyravimų įtaka, o tai lemia nukrypimus nuo tobulo dalelių suderinimo ir dėl to sukimo momentus. Dėl priešingų sukimo momentų tuose regionuose judama pirmyn ir atgal aplink I ( x ) minimumus (įterp. 4c pav.). Vadinasi, tikimybė maža
Image
yra patobulintas (5c pav.). Mes taip pat ištyrėme
Image
ant dalelių skersmens σ . Mažėjant σ , foretiški sukimo momentai tampa mažesni 41, tuo tarpu didesnėms σ dalelių erdvinis vidurkis šviesiame peizaže efektyviai sumažina amplitudę Δ I. Tai lemia ryškią dydžio priklausomybę nuo
Image
(5d pav.).

Mūsų išvados rodo, kad dirbtiniuose mikrotraumuotuvuose galima pastebėti fototaktinę reakciją, kuri sustiprina panašumą su biologinėmis sistemomis. Palyginti su mikroorganizmais, kur pagrindinis aktyvus perorientavimas paprastai pasiekiamas sudėtingomis vidinėmis grįžtamojo ryšio kilpomis, taktinius atsakus į išorinius šviesos gradientus galima atlikti aktyviuose koloiduose, sulaužant difuzinio optinio slydimo greičio aplink dalelę ašinę simetriją, kuri lemia dalelių sulyginimą. ir nukreiptas judesys išilgai šviesos gradiento. Kadangi panašių sukimo momentų, kaip čia aptarta, taip pat tikimasi kataliziškai 26, 48, 49, 50 arba termoforetiškai 4, 51, 52, 53 savaeigių poliarinių dalelių, kurių koncentracijos arba temperatūros gradientas yra 27, 41, 54, greičiausiai panašus taktinis elgesys pasitaiko ir kitose sistemose. Palyginti su topografinėmis struktūromis ar išorinėmis reketų galimybėmis, kai dalelių srovės eksperimentiškai buvo parodytos 44, 45, 47, 55, 56, optinių peizažų naudojimas leidžia juos dinamiškai koreguoti, nes jie gali būti lengvai keičiami erdvėje ir laike. Tai suteikia daug žadančių aktyvių dalelių naršymo dinaminėje aplinkoje galimybių.

Metodai

Eksperimentinės detalės

Dirbtiniai mikroschemai buvo gaminami iš pusiau padengtų sferinių silicio dioksido dalelių (skersmuo σ = 2, 7 μm) su 20 nm anglies dangteliais. Tokios dalelės yra suspenduotos dvejetainiame kritiniame vandens – 2, 6-lutidino mišinyje, kurio kritinis taškas yra žemesnis, kai T c = 34, 1 ° C (fazės diagrama parodyta 2a pav.). Visa mėginio kamera laikoma pastovi vonios temperatūroje T 0 = 30 ° C. Apšviesdamas mėginio kamerą šviesa, kurią sugeria tik uždengta sritis, tirpiklis sumaišomas vietoje. Tai lemia nehomogeninį koncentracijos lauką aplink dalelę, dėl kurio šviesos savaime kontroliuojamas aktyvus dalelių judėjimas dėl savaiminės difuzinės fosforės 23, 57, 58 . Tik tada, kai intensyvumas viršija slenkstinę vertę I 0 (žr. Rodyklę 2c pav.), Dangtelis įkaista daugiau kaip T c, o dalelė pati savaime varoma. Žemiau 0 0 stebimas paprasčiausias Browno judesys.

Periodiniai asimetrinio intensyvumo modeliai sukuriami lazerio pluošto židinio fokusavimu (atitinkamai λ = 532 nm; plotis atitinkamai 1 ir 2000 μm), kuris greitai nuskenuojamas pirmyn ir atgal mėginio plokštumoje 200 dažniu. Hz. Tokiais dažniais šviesos modelis gali būti laikomas kvazistatiniu. Dalelių vaizdai buvo gauti naudojant vaizdo mikroskopiją 13 kadrų per sekundę kadrų dažniu. Iš šių vaizdų dalelių padėtys ir orientacijos buvo gautos naudojant „Matlab“ vaizdo analizės programinę įrangą.

Norėdami užtikrinti, kad nukreiptam dalelių judėjimui mūsų eksperimentuose nepakenktų papildomos optinės gradiento jėgos, mes pakartojome visus matavimus esant 20 ° C vonios temperatūrai. Esant tokioms sąlygoms, šviesos laukas nėra pakankamai stiprus, kad sukeltų savaiminį varymą, ir stebimas tik Brauno judėjimas, lydimas homogeninio dalelių pasiskirstymo.

Orientacinė dinamika

Januso dalelės aktyviojo perorientavimo dinamiką esant intensyvumo gradientui I reguliuoja diferencialinė lygtis (1) kampui θ tarp I ir dalelės orientacijos.

Image

(esant 0 ° < θ < 180 °), jei nepaisoma šiluminio triukšmo. Išsprendus šią lygtį, gaunama

Image

kur

Image
yra laikas, kai dalelių orientacija yra statmena I , tai yra,
Image
. Rezultatas, gautas naudojant lygtį (5), kai ω max yra vienintelis montavimo parametras, buvo naudojamas teoriniam atitikimui gauti 3b pav. Atitinkamai, visi eksperimentiniai duomenų taškai, pateikti 3c pav., Buvo išgauti iš matavimų.

Esant nurodytai, max vertei, posūkio iš kampo ɛ į kampą π - ɛ perorientavimo laikas τ obtained gaunamas taip:

Image

Pagal šį rezultatą τ ω tampa begalybe, kai ɛ = 0. Tokiu ypatingu atveju dalelę veikiantis sukimo momentas yra lygus nuliui. Taigi, neigiamas intensyvumo gradientas gali būti suderintas tik pradiniam orientaciniam svyravimui dėl sukamojo Brauno judesio. 3c pav. Dešinėje ašyje τ ω vertės ir vertikalios brūkšninės linijos 4d pav., E rodomos for = 5 °.

Brauno dinamikos modeliavimas optiniuose kraštovaizdžiuose

Didžioji dalis skaitmeninių rezultatų, pateiktų šiame darbe, buvo gauti naudojant Brauno dinamikos modeliavimą, remiantis judėjimo lygtimis (2) ir (3), priklausančiomis nuo laiko priklausančios masės centro padėties r = ( x ( t ), y ( t )) ir orientacija

Image

dalelės. Čia ϕ yra kampas tarp teigiamos x ašies ir dalelės orientacijos, išmatuotas prieš laikrodžio rodyklę. Kadangi dalelių judesiai eksperimentuose dėl hidrodinaminių padarinių, tai yra, pagal 40- ąjį sukimosi sukimąsi pagal Browną, yra dvimatis, todėl poslinkių vertikaliąja kryptimi galima nekreipti dėmesio. Taigi vektorinę rotacijos Langevino lygtį (3) galima užrašyti kaip vieną kampo ϕ lygtį (nuoroda 59) kaip

Image

kurio kampinis greitis ω ( x , ϕ ). Brauno svyravimai įtraukiami į judesio lygtis (2 ir 7 lygtis), naudojant nulio vidurkį Gauso triukšmo terminus ζ r ir ζ ϕ, apibrėžtus dispersijomis.

Image
ir
Image
, kur ⊗ žymi dyadinį sandaugą, yra vieneto tenzorius, o D tr ir D rot yra atitinkamai sferinės Janus dalelės transliacijos ir sukimosi difuzijos koeficientai.

Imitacijose naudojamas nuo padėties priklausomas greičio profilis v p ( x ) susideda iš dviejų linijų segmentų, turinčių skirtingą nuolydį (punktyrinė kreivė 4b pav.). Šio pjūklelio tipo profilio maksimali vertė v max atitinka eksperimentų metu gautus greičius (2c pav.). Be to, mes apsvarstėme poslinkį v min = 0, 1 v max, kuriame atsižvelgiama į baigtinio dalelės dydžio poveikį. Nors teoriniame modelyje v p ( x ) yra apibrėžtas kiekvienam atskiram erdvės taškui, tikroji dalelė visuomet vidutiniškai vertina savo paviršiaus intensyvumo profilį. Taigi aktyvusis transliacijos greitis visur nėra lygus nuliui, o tai į modeliavimą įtraukiama poslinkiu.

Kampinis greitis ω ( x , ϕ ) yra tiesiogiai susijęs su phoretic sukimo momentu M (4) lygtyje per ω = M / γ puvimą ; taigi,

Image

kai f funkcija yra identiška anksčiau apibrėžtai funkcijai g (( I ) 2 ), išskyrus skirtingą kampo apibrėžimą ( ϕ vietoj θ ) ir tiesioginę priklausomybę nuo greičio gradiento

Image
vietoj intensyvumo gradiento. Proporcingumas tarp kampinio greičio ω ir linijinio greičio v p yra pavaizduotas tokiu mastelio argumentu: abu dydžiai gaunami iš aiškaus slydimo greičio profilio, tinkamai integruojant į dalelės paviršių 27, 60 . Jei esant fiksuotam intensyvumo gradientui, visi slydimo greičiai yra pakeliami koeficientu k , tai tiesiog lems integruotojo koeficiento k pradinį koeficientą bendram transliacijos ir kampiniam greičiams. Taigi mastelis abiem atvejais yra vienodas. Mūsų modelyje tai užtikrina tiesinis santykis tarp ω ir v p (žr. (8) lygtį). Galiausiai, funkcija
Image
turi atsižvelgti į soties elgesį, stebėtą eksperimentuose, kai naudojami phoretic sukimo momentai esant dideliems nuolydžiams. Skaitmeniniam modeliavimui f yra artimas

Image

kur R yra dalelių spindulys, o C1 ir C2 yra konstantos, gautos pritaikius eksperimentinius duomenis 3c pav. Išsamus teorinis sotumo elgesio paaiškinimas pateiktas kitame skyriuje.

Sodrumo paaiškinimas

Norėdami suprasti, koks yra lygiagrečiojo sukimo momento prisotinimas atsižvelgiant į didėjantį šviesos intensyvumą teoriniu požiūriu, analizuojame šilumos srautą apšviestoje „Janus“ dalelėje. Tam tikslui naudojame efektyvų 1D modelį temperatūros profiliui T ( x , t ) padengti dalelės srityje. Atitinkamą šilumos lygtį pateikia:

Image

kai antrasis terminas dešinėje pusėje yra šaltinis, atsirandantis dėl krintančios šviesos absorbcijos koeficiento α, o paskutinis terminas su koeficientu γ reiškia šilumos perdavimą iš dangtelio į dalelės dalį ir tirpiklį išilgai šoninė dangtelio dalis. Šilumos difuzija per dangtelį nustatoma pagal šiluminę difuziją D T , o T 0 yra tirpiklio tūrio temperatūra. Galiausiai I 0 + x I ′ yra laikomas tiesiniu šviesos intensyvumo profiliu su pastoviu gradientu I ′ ≡ | I | ir atskaitos intensyvumas I 0, kai x = 0.

Norėdami nustatyti temperatūros profilį dalelių dangtelio viduje, atsižvelgiame į nejudančią būseną, tai yra ∂ T / ∂ t = 0. Tokiu atveju (10) lygties sprendimas pateiktas:

Image

su

Image
ir konstantos B 1 ir B 2, kurios turi būti nustatomos parenkant tinkamas ribines sąlygas. Tai apibūdinama susiejant šilumos srautą per dalelių dangtelio ribą su tirpiklio slydimo greičiu dalelių paviršiuje (6a, b pav.). Šilumos srautas dalelių dangtelio viduje yra nustatomas pagal vietinį temperatūros gradientą T ′ ( x ) ir yra apskaičiuojamas pagal:

Image

a ) Aktyvios „Janus“ dalelės nevienodame šviesos lauke su gradientu matic I. Nehomogeninis apšvietimas sukelia skirtingas temperatūras T 2 > T 1 abejose dalelių dangtelio pusėse, kurias apytiksliai atspindi šviesesnis regionas dalelės vidurys. Gautas asimetrinis slydimo greičio profilis (žymimas žaliosiomis rodyklėmis) sukelia kampinį greitį ω. b ) Dalelių dangtelio iš arti vaizdas iš tikrųjų yra vieno matmens modelis. Didėjant vietiniam slydimo greičiui v s, esant didesniam apšvietimo intensyvumui, advekcinis ryšys tarp tirpiklio ir šilumos srauto j Q per dalelių paviršių A = dh lemia didesnį srautą kairėje dalelės pusėje ( j Q , 2 > j Q , 1 ). c ) gaunamas temperatūros profilis T ( x ) dalelės dangtelyje ir d ) atitinkamas temperatūros gradientas tarp abiejų dalelės pusių kaip intensyvumo gradiento funkcija pagal (27) lygtį. Dėl sumažėjusio temperatūrų skirtumo pastebimas foretinio sukimo momento prisotinimas. Įvairių teorijos įvesties parametrų vertės atitinka eksperimentinius duomenis arba yra gauti atitinkamai iš literatūros 61, 62 ( C c = 500 J kg –1 K −1, C f = 4 200 J kg −1 K −1, ρ c = 2 × 10 3 kg m −3, ρ f = 0, 99 × 10 3 kg m −3, α = 1, 5 K m 2 J −1, κ = 0, 4 W K −1 m −1, λ s = 180 nm, h = 20 nm, γ = 1, 1 × 10 5 s −1, b = 10 −9 m 3 W −1 s − 1, I 0 = 1 μW μm −2, v 0 = 12 μm s −1 ).

Visas dydis

Image

kai savitoji šiluminė talpa C c, dangtelio masės tankis ρ c ir šilumos laidumas κ . Kita vertus, šilumos srautas per dangtelio paviršius realiai 1D modelyje (6b pav.) Gali būti parašytas taip:

Image

kur A yra atitinkamas paviršiaus plotas. Mes laikome stačiakampį plotą, kurio ilgiai d ir h , taigi A = dh . Šiluma Δ Q, reikalinga tirpiklio tūrio Δ V temperatūrai pakelti nuo T 0 iki T b, esant ribai tarp dangtelio ir tirpiklio, gaunama taip:

Image

Čia Cf ir ρf yra savitoji šiluminė talpa ir tirpiklio masės tankis. Skysčio tūrį, kuris teka išilgai dangtelio paviršiaus srities per laiko tarpą Δ t , gaunama iš:

Image

kai slydimo greitis v s nagrinėjamame paviršiaus plote ir slydimo ilgis λ s (žr. 6b pav.).

Image
yra tekančio tirpiklio ploto skerspjūvis srauto kryptimi. Taigi, vienas turi
Image
jei d yra A side pusė statmena v s . Įterpus lygtį (15) į lygtį (14), gaunama

Image

ir galiausiai šilumos srautas pagal (13) lygtį:

Image

Jei darome prielaidą, kad šilumos pernešimas tirpiklyje vyksta daugiausia dėl srauto, susijusio su slydimo greičiu, galime lyginti (17) lygtį su (12) lygtimi, kuri lemia sąlygą

Image

tarp dangtelio ir tirpiklio. Norėdami pritaikyti šią sąlygą abejose dalelių dangtelio pusėse efektyviai veikiančiame 1D modelyje, atsižvelgiame į etaloninį slydimo greitį v 0 kairėje riboje ir slydimo greitį v 0 + bσ I ′ ties dešine riba. Nors σ yra dalelių skersmuo, koeficientas b kyla iš požiūrio

Image
. Taigi, atlikus kai kuriuos skaičiavimus, galima gauti konstantas B 1 ir B 2 lygtyje (11).

Image

su

Image

ir

Image

kur

Image
Image
Image
Image

ir

Image

Gautas temperatūros profilis parodytas 6c pav. Galiausiai efektyvus temperatūros gradientas tarp abiejų dalelės pusių gaunamas kaip

Image

Kaip parodyta 6d pav., Šis nuolydis yra sumažintas, palyginti su taikomu apšvietimo intensyvumu, o tai lemia eksperimentuose stebimo suderinimo sukimo momento prisotinimą. Vietoj sudėtingo rezultato, paremto (19) - (27) lygtimis,,,,,,,,, skaitmeniniams modeliavimams naudojame išraišką lygtyje (9), kur sodrumas apytiksliai nustatomas pagal eksponentinę funkciją. Kadangi konstantos C 1 ir C 2 nustatomos pagal eksperimentinius duomenis, atsižvelgiama ir į galimą papildomą netiesinį poveikį.

Poslinkio tikimybės pasiskirstymo funkcija

(2) ir (7) lygtys taip pat leidžia apskaičiuoti dalelių poslinkio tikimybės pasiskirstymo funkciją P (x) . Tai buvo padaryta norint gauti skaitmeninius duomenis 1 pav., Kur yra greičio profilis

Image

su

Image
ir buvo naudojamas a = 10 4 μm s −1, kur ω ( x , ϕ ) buvo nustatytas į nulį. Pateikti tikimybių pasiskirstymai yra pagrįsti 10 6 dalelių trajektorijomis, prasidedančiomis x = 0, pradine orientacija teigiama y kryptimi. Nors po ilgų laikų dešiniosios pasiskirstymo uodegos yra ryškesnės nei kairiosios (dėl didesnių greičių), o vidurkis šiek tiek pasislenka į dešinę, bet koks kietųjų dalelių srautas per x = 0 neįvyksta (1b pav.). Tai pasikeičia esant nuliniam kampiniam greičiui ω ( x , ϕ ), o tai lemia sistemingą visos paskirstymo funkcijos dreifą. (Atkreipkite dėmesį, kad mūsų eksperimentuose visada yra derinamasis sukimo momentas ir atitinkamas kampinis greitis. 1 pav. Pateiktas pamatinis modeliavimas skirtas tik iliustruoti, kad vien tik nuo padėties priklausantis dalelių judrumas nėra pakankamas, kad būtų sukurtas grynasis dalelių srautas, kaip pastebėta. eksperimentuose.)

Derinimo momentas be soties

Norėdami parodyti lemiamą reikšmę, kylančią dėl to, kad išvengta foretinio sukimo momento, aiškiai parodome, kad kampinis greitis ω ( x , ϕ ) yra proporcingas greičio gradientui.

Image

, tai yra, linijinei funkcijai

Image
with a constant A in equation (8), indeed no net particle current can occur in the limit of small noise. In that case, the equations of motion for the x position and the angle ϕ reduce to

Image
Image

By using the relation

Image
and inserting equation (28), from equation (29) one obtains

Image

Solving this differential equation in ϕ gives

Image

ir tokiu būdu

Image

C is a constant of integration, which depends on the initial angle ϕ 0 and the initial velocity v p, 0 and is determined by

Image
. The result in equation (32) provides a direct relation between the position-dependent velocity v p ( x ) and the particle orientation. This means that a particle with certain initial conditions will always have the same orientation once it reaches a position with a certain velocity v p ( x ), independent of the specific shape of the velocity profile. To illustrate that this always leads to a vanishing particle current, we now consider a particle starting in the minimum of a periodic velocity profile v p ( x ) (Fig. 7a). (For the example velocity profile in Fig. 7, we chose a sum of two trigonometric functions. However, the same line of argument holds for any other periodic profile as well.) If the initial angle ϕ 0 is zero or π , the particle will travel to the right or to the left with constant orientation and the same mean velocity as can be directly seen from equations (28) and (29). For 0< ϕ 0 < π /2 the particle is exposed to the aligning torque as soon as it enters the region with positive slope of v p ( x ). Now, two situations can be distinguished. If the particle reaches the orientation ϕ = π /2 before arriving at the maximum of the velocity profile (see magenta and green curves in Fig. 7), its direction of motion is reversed so that it moves back to the minimum of the profile, where it has the orientation π − ϕ 0 according to equation (32). Subsequently, the particle enters the region with negative slope of the velocity profile (see Fig. 7). Independent of the specific shape of the profile (even if there is a substructure with additional local minima and maxima as in the example in Fig. 7), the particle reaches the position of the same maximum velocity before it returns. This velocity v p, max is determined by the initial conditions via

Image

( a ) Calculated trajectories of active Janus particles in a periodic asymmetric velocity profile v p ( x ) for different initial angles ϕ 0 . Different from the experimental situation, here a linear relation between the angular velocity and the gradient of the translational velocity is considered. Depending on the initial orientation, particles either perform an oscillating motion in a valley of the velocity profile (green and magenta trajectories) or they periodically move in positive or negative x direction (orange and cyan trajectories). (Note that the green trajectory is scaled by a factor of 2/5 in the y direction for reasons of presentation.) In the absence of saturation, the probabilities and the mean velocities of particles moving to the left and to the right are the same. Thus, no net particle current occurs. ( b ) Particle orientation ϕ versus position x for the trajectories shown in a . Black crosses represent the initial positions, and the arrows indicate the evolution with time.

Visas dydis

Image

On the other hand, if the particle arrives at the maximum of the velocity profile before it is rotated to an angle ϕ = π /2 (see cyan curve in Fig. 7), it is able to pass into the next region of the profile, where the slope is negative. Owing to this opposite sign of the gradient, the sense of rotation of the particle is reversed. Thus, when arriving at the next minimum of the profile, the particle has its initial orientation ϕ 0 again, and this behaviour continues periodically (Fig. 7b).

While particles trapped in one period of the velocity profile (see magenta and green trajectories in Fig. 7) can obviously not contribute to any net particle current, for particles being able to cross the peak of the profile, it has to be shown that the net current is still zero after averaging over the initial orientations of the particles. For symmetry reasons and with the result in equation (32) it is clear that a particle with initial orientation π − ϕ 0 moves continuously to the left, given that a particle with initial orientation ϕ 0 travels to the right through the periodic velocity profile. Thus, it only has to be shown that the mean velocity is the same in the two cases. For that purpose it is sufficient to calculate the time a particle with initial orientation ϕ 0 needs to cross region a in Fig. 7 from left to right and compare it with the time a particle arriving at the minimum of the profile with orientation π − ϕ 0 needs to cross the same region from right to left. By using equation (28) and the result in equation (32), it can be shown that both crossing times are the same and are given by

Image

Thus, for a linear relation between the aligning torque and the gradient of the velocity profile, in a periodic profile no net particle current can occur in the limit of zero noise. In corresponding simulations with finite noise, we only obtained a marginal drift because of the Brownian motion of the active particles. However, this drift is several orders of magnitude smaller than that observed in the experiments. Therefore, the decisive aspect for the occurrence of a rectified particle motion is the existence of the saturation of the diffusiophoretic torque.

Duomenų prieinamumas

Tyrimo išvadas pagrindžiantys duomenys yra gauti iš atitinkamo autoriaus paprašius.

Papildoma informacija

Vaizdo įrašai

  1. 1.

    1 papildomas filmas

    It shows the directed motion of a dilute suspension of synthetic photo-active microparticles (2.7 μm diameter) in a light profile with period length L = 33.5 μm, segment length ratio a/b = 0.22 and modulation amplitude ΔI = 1.0 μW/μm2 (top), 0.7 μW/μm2 (middle), 0.2 μW/μm2 (bottom). Under the imposed light field, the active colloids align with the +x-direction. At smaller amplitudes ΔI, the degree of alignment decreases, which leads to a reduction of the directed motion. Moreover, as visible in the movie, around the minima of I(x) the particles perform a back and forth motion due to opposite torques. With increasing ΔI, the velocity variations become smaller and an almost steady particle motion is observed. The movie is in real time.

Komentarai

Pateikdami komentarą jūs sutinkate laikytis mūsų taisyklių ir bendruomenės gairių. Jei pastebite ką nors įžeidžiančio ar neatitinkančio mūsų taisyklių ar gairių, pažymėkite, kad tai netinkama.