Plekscitono diraciniai taškai ir topologiniai režimai | gamtos komunikacijos

Plekscitono diraciniai taškai ir topologiniai režimai | gamtos komunikacijos

Anonim

Dalykai

  • Kondensuotos materijos fizika
  • Nanofotonika ir plazmonika
  • Teorinė fizika

Anotacija

Plexcitonai yra polaritoniniai režimai, atsirandantys dėl stiprios eksitonų ir plazmonų jungties. Čia mes apsvarstome plexcitonus, atsirandančius dėl eksitonų sąveikos organiniame molekuliniame sluoksnyje su metalo plėvelės paviršiaus plazmonais. Prognozuojame Diraco kūgių atsiradimą dvimatėje plexcitonų juostinėje struktūroje dėl būdingo eksitoninių perėjimų organiniame sluoksnyje suderinimo. Išorinis magnetinis laukas atveria tarpą tarp Dirac kūgių, jei plexciton sistema yra sujungta su magneto-optiniu sluoksniu. Gautas energijos tarpas užpildomas topologiškai apsaugotais vienpusiais režimais, kurie eina šios plexcitonic sistemos sąsajoje. Mūsų teorinis pasiūlymas rodo, kad plexcitonai yra patogi ir paprasta platforma egzotiškoms materijos fazėms tyrinėti ir energijos srautui nanoskalėje valdyti.

Įvadas

Kai ultravioletiniuose spinduliuose matomą šviesą sugeria organinis molekulinis agregatas, jis skatina molekules iš pagrindinės būsenos į sužadintas elektronines būsenas. Gauti sužadinimai, vadinami eksitonais, gali migruoti iš vienos molekulės į vientisų ir nenuoseklių procesų mišinį 1 . Suprasti ir kontroliuoti, kaip vyksta ši energijos migracija, yra pagrindinė kondensuotų fazių chemijos ir fizikos problema. Be to, tai taip pat technologinė problema, aktuali kuriant veiksmingus organinius saulės elementus ir šviesą skleidžiančius prietaisus, taip pat optinę schemą 2 . Egzistuoja daugybė eksitonų judėjimo valdymo strategijų, ypač įdomu, kai jos susilieja su paviršiaus plazmonais (SP) 3 . Tokioje strategijoje erdvinis plazmonų suderinamumas padeda eksitonui pernešti ilgio skalėmis, kurių dydis yra didesnis už įprastą eksitono difuzijos ilgį. Kai stiprus ryšys reiškia, kad energijos mainai tarp eksitono ir plazmono yra greitesni už atitinkamus skilimo laikus 4, 5, 6, 7, 8, atsiranda plexcitonai (polaritonų klasė) 9, 10 ir energija gali balistiniu būdu migruoti per plazmono koherencijos ilgis (nuo 10 iki 40 μm) 11 . Organiniai pleksitonai, be svarbos energijos perdavimui, žada būti įdomia kambario temperatūros laboratorija, tiriantys šviesos medžiagas ir daugelio kūnų sąveiką nanoskalėje 8 .

Kita vertus, topologiškai netrivialios materijos būsenos yra labai susidomėjusios kondensuotos materijos fizika tema dėl kvantinės Hallo efekto 12 atradimų, o pastaruoju metu ir topologinių izoliatorių 13, 14 . Sistemas, palaikančias šias būsenas, apibūdina topologiniai invariantai 15, sveikieji skaičiai, kurie nesikeičia dėl silpnų perturbacijų. Fiziškai netrivialus topologinis invariantas signalizuoja apie vienpusius kraštinius režimus, kurie yra atsparūs vidutinio sunkumo sutrikimams. Nors šie reiškiniai pirmiausia buvo sugalvoti fermentams kietosiose medžiagose, jie buvo sėkmingai apibendrinti iki bosoninių sistemų, įskaitant fotonus bangolaidžių 16, 17, 18, žiedinių rezonatorių matricose 19, ultralengvųjų atomų optinėse grotelėse 20 ir klasikines elektros grandines 21, 22 . Be to, mes neseniai pasiūlėme eksitoninę sistemą, susidedančią iš dvimatės porfirino plėvelės, kuri, esant magnetiniam laukui, tampa topologiškai netriviali 23 . Išskirtinis šio pasiūlymo bruožas yra didelių magnetinių laukų (cohe10 T) ir kriogeninės temperatūros reikalavimas, siekiant išlaikyti eksitono darną.

Šiame darbe mes svarstome konceptualiai skirtingą platformą, kuri, atkurdama Dirac kūgius ir topologiškai apsaugotus briaunų režimus plexcitonuose, leidžia išvengti didelių magnetinių laukų naudojimo ir, esant tinkamoms aplinkybėms, gali veikti kambario temperatūroje. Praėjusiais metais Dirac ir topologiniai polaritonai buvo pasiūlyti kituose kontekstuose, tokiuose kaip optiniai mechaniniai matricos ir neorganinės medžiagos optinėse ertmėse. Visus šiuos darbus sieja bendras tikslas, kuris yra egzotiškų režimų projektavimas stipriai sujungtose šviesos materijos sistemose. Tačiau yra didelių kokybinių ir kiekybinių skirtumų, atsirandančių pasirenkant medžiagą (organinis eksitonas, palyginti su neorganiniu eksitonu 24, 25, 26 arba mechaninis režimas 27, 28 ), ir elektromagnetinis (SP palyginti su mikrolaidumu 24, 25, 26 arba fotoniniu kristalu 27, 28). ) sužadinimo. Taigi fizika, dalyvaujanti mūsų plexciton sistemoje, priešingai nei kiti pasiūlymai, kalbant apie sužadinimo energiją ir ilgio skales, jungčių dydį, netrivialios topologijos generavimą ir eksperimentines jos realizavimo sąlygas. Organiniai eksitonai nuo jų neorganinių ekvivalentų skiriasi tuo, kad turi didelę surišimo energiją ir yra susiję su dideliais pereinamųjų dipolių momentais. Apskritai, SP elektromagnetiniai laukai yra labai riboti, palyginti su mikrovalenčių elementais, dėl šviesos hibridizacijos su metalo krūvio virpesiais 29 . Visų šių savybių derinys organiniame plexcitono kontekste sukelia stiprią šviesos medžiagų sąveiką net kambario temperatūroje ir atviroje ertmėje 8 . Mes manome, kad, įvedant topologinių juostų teorijos koncepcijas į plexcitono sistemų sritį, šis straipsnis suteikia naują perspektyvą energijos perdavimo kontrolės laipsniui, kurį galima pasiekti nano- ir mezoskalėse.

Rezultatai

Plexciton Dirac taškai

Susidomėjimo schema pavaizduota 1 pav. Jį sudaro trys sluoksniai: plazmoninis metalas, modeliuotas pagal Drude leistinumą.

Image

, su konstantomis

Image
, ω P = 8, 8 eV, kurie yra tipiniai Ag parametrai), a = 80 nm storio dielektrinė tarpinė (
Image
) ir organinis sluoksnis (
Image
). Tarpiklis dedamas, kad būtų išvengta organinių eksitonų numalšinimo vienkartinių dalelių sužadinimo būdu metale, artimai kontaktuojant 30 . Vėliau svarstysime atvejį, kai ši dielektrinė tarpinė taip pat turi magneto-optines (MO) savybes. Juostos struktūros inžinerijos tikslais mes laikome, kad organinis sluoksnis yra įstrižainės organinių nanopolių viršutinė gardelė (1a pav.), Turinčios vienetinius ląstelių kampus β , γ , δ ir kampą the x įrenginio ašies atžvilgiu ( nesant šios superlaidės, su kai kuriais kompromisais gali būti naudojamas standartinis molekulinis kristalas, kaip paaiškinta žemiau). Nanopokšteliai yra stačiakampiai tankiai supakuotų organinių chromoforų (darant prielaidą, kad „Van der Waals“ atstumas tarp chromoforų yra 0, 3 nm, ρ np = 38 chromoforai viename nm 3 ), kurių tūris V np = W x W y W z (1b pav.). iš J-agregato plėvelės auginimo 31, 32 . Chromoforų J-agregacija lemia kolektyvinį pereinamąjį dipolį μ n n -ajam nanopoliui. Dipolinė sąveika tarp kolektyvinio dipolio sujungia įvairius nanopolius. Darant prielaidą, kad superlepsnio periodiškumas ir tik artimiausio ir artimiausio kaimyno (NN ir NNN) dipolinė sąveika yra, galime užrašyti Hamiltono sužadinimo plexciton sąranką kaip H = k H k (išsamesnės informacijos žr. Metodai),

Image

a ) Jį sudaro plazmoninė metalinė plėvelė, dielektrinis tarpiklis ir organinis sluoksnis. Pastaroji yra laikoma monoklinine organinių nanopolių viršutine gardelė, kuri sudaro kampą axis x ašies atžvilgiu ir toliau apibūdinama kampais β , γ , δ , taip pat atstumais tarp nanopolių sluoksnių Δ h ir Δ v . Kai emiterių tankis organiniuose nanopoliuose yra pakankamai didelis, jungtis tarp organiniame sluoksnyje esančių eksitonų ir metalo paviršiaus plazmonų (SP) tampa didesnė už jų linijų plotį, todėl atsiranda polaritoniniai omininiai režimai, kurie yra eksitonų ir plazmonų superpozicijos. arba trumpiau tariant, plexcitonai. Šiame straipsnyje mes taip pat apsvarstysime atvejį, kai dielektrinis tarpiklis yra magneto-optinė (MO) medžiaga. Superlaidžio konstrukcija nėra būtina mūsų tikslams, išskyrus garantuojantį visuotinį topologinių režimų atotrūkį, apimantį visus bangovektorius. Taigi kai kuriuos kompromisus jį galima pakeisti standartiniu molekuliniu kristalu. ( b ) Priartinimas atsižvelgiant į nanopolį. Tai yra išilgai kiekvienos ašies W i matmenų lygiagretė, kurią sudaro sandariai supakuoti organiniai skleidėjai (vaizduojami rutuliais ir lazdelėmis), kiekviename iš jų yra pereinamasis dipolis (mėlynos rodyklės).

Visas dydis

Image

kur,

Image
Image

Ω exc, k ir ω ( k ) yra atitinkamai eksitono ir plazmono dispersijos. J i ir Δi yra veiksmingi NN šuoliai ir tarpai tarp nanopolių kartu išilgai i -osios ašies,

Image
yra efektyvioji nanopillarinės vietos energija, ir mes μ n = μ paėmėme visus n . (3) lygtis žymi k- priklausomą ryšį tarp plazmoninio režimo
Image
ir kolektyvinė eksitoninė būsena
Image
visame organiniame sluoksnyje. Jis yra proporcingas bendro efektyviojo nanopillarų skaičiaus kvadratinei šakniai
Image
nuosekliai sujungtas su kiekvienu SP režimu 33, 34, 35 ( N i yra nanopolių skaičius išilgai i -osios ašies) ir kolektyviniu nanopiliarinių pereinamųjų dipolių momentu μ, kurie keičiasi kaip
Image
, kur N np yra chromoforų skaičius viename nanopolyje (žr. Metodai, Superlaidžio modeliavimas). Apskritai
Image
svarstyklės kaip
Image
, bendras chromoforų skaičius viršutinėje gardelėje, kaip tikimasi dėl plexciton problemos 7 . S ir L k reiškia atitinkamai SP režimo paviršiaus plotą ir režimo ilgį, o ɛ 0 yra vakuumo leistinumas.

2a paveiksle pavaizduotos H eks, k ir H SP, k dispersinės kreivės nepriklausomai (skaičiavimuose nustatykite H exc – SP = 0, žr. Parametrų metodus). Mes darome prielaidą, kad μ yra lygiagreti xy plokštumai, ir suprojektuokite mūsų superlaidį, kad gautume J x , J y > 0, gaunant kupolo formos dispersiją H exc, k ; tai yra, jis pasižymi maksimumu, kai k = 0, elgiasi kaip dvimatis (2D) H-agregatas 1 . Kalbant apie H SP, k, jo (laiko atžvilgiu atvirkštinė simetrinė) sklaida turi sukamai simetrišką fontaną ir yra ne kas kita, kaip standartinio vienmačio vadovėlio 36 rezultatas, pateiktas linijine energijos priklausomybe esant 2D. trumpųjų bangų bangos ir dideli plokščiakalniai, nurodantys sužadinimą, kuris yra kokybiškai artimesnis šviesai arba įkrauna metalo virpesius (1 ir 2 papildomos pastabos, taip pat papildomos 1–4 pav.). 2b paveiksle parodyta dviejų plexcitonų atšakų juostinė struktūra, atsirandanti dėl 1 lygties įstrižainės. Pastebėjome, kad priešais sankryžą esančios spragos yra atidarytos arti tos vietos, kur Ha , K ir H SP, k dispersijos kreivės naudojamos 2a pav. Tai yra eksitono-SP jungties parašas H exc, SP, k . Esant fiksuotai bangovektoriaus krypčiai, įvykus šiems antikryžams, apatinio plexcitono (LP) atšaka prasideda kaip SP dažniausiai trumposiomis k reikšmėmis, tačiau parametriškai virsta daugiausia eksitonu didelėse; priešingai - su viršutine plexcitono (UP) šaka. Tačiau ryškiausias 2b pav. Bruožas yra dviejų Dirac kūgių (žr. Brūkšniuotus apskritimus) pasirodymas kritiniuose bangos generatoriuose k *, kur nėra priešpriešinių sankryžų. Jų pradžia sutampa su kryptimis, kuriomis k yra statmena μ . Jų fizinė kilmė paaiškinta 2e pav., Kurios viršutiniame skydelyje parodyta, kad plokštumos elektrinis laukas, skirtas k -ajam SP režimui, E ( k ) ≡ E ( k ) - E ( k ) ·

Image
, yra grynai lygiagreti k, E ( k ) = E k ( k ) (mėlynasis vektoriaus laukas). Jei visi organinio sluoksnio dipoliai yra išlyginti (plokštumoje) išilgai μ, jų projekcija į SP elektrinį lauką sukuria eksitono-SP jungtį (žr. (3 lygtį), taip pat 3 papildomą pastabą ir papildomas fig. 5–8), vaškas ir silpnėja priklausomai nuo azimutinio kampo
Image
tarp fiksuotojo dipolio ir kintančiojo SP bangos generatoriaus pagal μ · E ( k ) ∝ cos
Image
. Aišku, ši projekcija išnyks, jei k bus statmena μ, ty specialiais kampais
Image
, todėl bet koks eksitono ir SP režimų išsigimimas šiomis kryptimis išliks nepakitęs. Iš šio fizinio paveikslo galime išskirti du pagrindinius ingredientus, susijusius su plexciton Dirac kūgių atsiradimu. Pirmiausia, norint sukurti anizotropą, dipolius reikia išlyginti
Image
kaip funkcija
Image
. Antra, šis išlyginimas turi būti horizontalus, nes vertikalus dipolio komponentas susijungs su vertikaliu elektrinio lauko komponentu
Image
, ir ši mova, skirtingai nei jos horizontalioji konstrukcija, niekur nedingsta
Image
. Svarbu pažymėti, kad nė vienai iš šių savybių nereikia naudoti viršaus, kuris bus naudojamas kitam tikslui (visuotinio atotrūkio topologiškai apsaugotiems krašto režimams projektavimas, kaip paaiškinta kitose pastraipose). Todėl pakaks standartinio organinio molekulinio kristalo su suderintais perėjimo dipoliais, esančiais horizontalioje xy plokštumoje. Šie plexciton Dirac kūgiai, apie kuriuos, mūsų žiniomis, praeityje nebuvo pranešta, turėtų būti lengvai aptinkami surenkant atspindimojo šviesos spektrą sužadinant plexcitonic sistemą grotelių, Otto ar Kretschmann konfigūracijose 36, sistemiškai nuskaitydami juos per | k | ir
Image
vertybes. Generolui (| k |,
Image
), spektrą turėtų sudaryti du kritimai kaip išsklaidytos energijos funkcija, kiekviena iš jų susieta su atitinkamomis LP ir UP savitomis energijomis. Tačiau abu lašai susilieja ties Dirac kūgiais. Įprastu plekscitono dispersijos matavimu tik vienas nuskaito | k |. Kadangi mus domina dvimatė dispersija, nuskaitymas taip pat turi būti atliekamas visoje
Image
. Norėdami sužinoti Dirac taškų susidarymą, 3 papildomoje pastaboje ir papildomuose 9–11 paveiksluose parodyti 2 pav. Išsidėstymo kreivių dvimačiai skerspjūviai.

Image

Dispersijos santykiai: a ) SP ir eksitono (organinio sluoksnio) režimams - nepriklausomai, b ) kai jie susijungia nesant MO efekto, gaunant apatines (LP) ir viršutines (UP) plexcitono šakas, turinčias du Diraco kūgius ( brūkšninis juodas apskritimas), ir ( c ) kai jie susijungia esant MO efektui ( g = 0, 3), pakelkite Dirac kūgius. d ) (nenormalus) Uogos kreivumas, susijęs su LP c . Fizinis plexcitono Dirac taškų atsiradimo mechanizmas: ( e ) mes specializuojamės nanopoliarinių perėjimų, lygiagrečių xy plokštumai, ir ( f ) magneto-SP režimų elektrinio lauko, kaip bangos reaktoriaus, dydžio grafike. Nesant MO efekto, yra tik bangovektoriui lygiagretūs komponentai E k (mėlyna). Taigi, nanopoliai nėra sujungiami su režimais, kurių bangovektoriai yra statmeni pereinamajam dipoliui. Šiomis kryptimis degeneracijos tarp SP ir eksitono režimų nėra panaikinamos, gaunant du plexciton Dirac taškus. Įtraukus MO efektą, atsiranda nuliniai tangentiniai komponentai E θ (raudona), panaikinantys šias degeneracijas.

Visas dydis

Plexciton topologiniai režimai

Išaiškinę plexciton Dirac kūgių susidarymo mechanizmą, toliau keliame ambicingesnį tikslą. Mes siekiame suprojektuoti topologiškai apsaugotus plexcitonus, atidarydami Dirac kūgius, naudodamiesi trukmės simetrijos laužymo (TRSB) perturbacija 15 . Norėdami tai padaryti, dabar darome prielaidą, kad dielektrinis tarpiklis turi MO savybių; tai yra, pritaikius statmeną magnetinį lauką, jo pralaidumas tampa anizotropinis,

Image

,

Image

Medžiagos, susijusios su šiuo dielektriniu tensoru, pasižymi Faradėjaus efektu ir yra labai įdomios gaminant optinius izoliatorius37. Artimosios infraraudonosios spinduliuotės ir matomiems spektrams itrio geležies granatai (Y 3 Fe 5 O 12, YIG), pakeisti pakaitalais Bi (BiYIG), Ce (CeYIG) ar kitais retaisiais žemiais, užtikrina aukštą Faradėjaus sukimąsi esant mažai optinėms absorbcijoms 38, 39 . Šiame straipsnyje mus domina nauji SP režimai, žymimi magneto-SP režimais, atsirandantys plazmoninio metalo ir MO sluoksnio sąsajoje. Pastarojo sprendimas yra labai netradicinis, todėl skaitytoją mes nukreipiame į 1 ir 2 papildomose pastabose pateiktą sprendimą, kuriame remiantis mažo MO parametro g yra pateikiama pasipiktinimo teorija, apibendrinant paprastesnį Chiu ir Quinn 40 skaičiavimą. 2c paveiksle parodytas toks pats skaičiavimas kaip ir 2b paveiksle, išskyrus MO efekto įtraukimą. Įdomu tai, kad Dirac kūgiai buvo panaikinti ir dėl H-agregato superlaidžių dispersijos susidarė globalus tarpas. Fizinį pastarojo reiškinio supratimą galima gauti vėl kreipiantis į 2e pav. Pagal mūsų trikdžių teoriją, magneto-SP režimai skiriasi nuo jų pradinių SP atitikmenų tuo, kad elektriniame lauke yra papildomų liestinės komponentų ( E θ , raudona). Laikrodžio rodyklės sūkurio vektoriaus laukas yra TRSB parašas; pasikeitus magnetinio lauko krypčiai, jis tampa prieš laikrodžio rodyklę. Šis liestinės elektrinis laukas yra atsakingas už Dirac kūgių atidarymą kritiniais kampais

Image
, kur pradinis laukas (mėlynas) nustojo jungtis prie eksitonų. Taigi mes sukūrėme situaciją, kai antimutaliniai kampai yra antikiniai
Image
. Norėdami apibūdinti gautos juostos struktūros topologiją, mes skaitmeniškai apskaičiuojame Berry kreivę kiekvienai plexcitono atšakai 41 ; mes parodome, kad LP yra 2d pav. Jo vientisumas Brillouino zonos atžvilgiu yra vadinamasis Chern skaičius C - sveikasis skaičius, kuris, jei nėra nulio, signalizuoja topologiškai ne trivialią fazę. 2d paveikslas aiškiai parodo, kad šis integralas neišnyksta ir iš tikrųjų pridedamas prie C = −1 (pagal Černo skaičių sumos taisyklę viršutinė šaka būtinai turi C = 1). Intuityviai tariant, taip pat akivaizdu, kad didžioji dalis netradicinės topologijos, taigi ir Berry kreivumo, yra sutelkta šalia to, kas anksčiau buvo Dirako kūgiai. Pravažiuodami pažymime, kad pastaruoju metu didelis dėmesys buvo skiriamas magneto-SP, kur magnetinis laukas yra taikomas lygiagrečiai (o ne statmenai) pačiai metalo plėvelei, sukuriant dispersinius ryšius, kurie nėra abipusiai 40, 42 . Įdomu, kad šis išdėstymas nesuteikia mums ieškomo sūkurinio vektoriaus lauko, nors gali būti įdomu ištirti ryšį tarp šių magneto-SP ir tų, kurie yra naudojami mūsų dabartiniame darbe, kylančių iš statmeno magnetinio lauko.

Iki šiol visi aprašyti skaičiavimai buvo atlikti dideliu mastu. Remdamiesi masinių sienų atitiktimi 15, mes tikimės, kad su šia sąranka bus topologiškai apsaugoti vienpusiai briaunų režimai. Norint juos apskaičiuoti, patogu išlaikyti periodines magneto-SP režimų ribines sąlygas, tačiau pagalvokite apie du eksitonų domenus viršuje (3a pav.), Vieną su (plokštumoje) dipoliais, nukreiptais išilgai μ (raudoni dipoliai), ir kitas vertikaliais dipoliais išilgai

Image
(mėlyni dipoliai). Vaizdiškai ši sąranka primena spurgas su dviem apledėjimais, kai spurga yra metalas su toroidine geometrija, o du apledėjimai yra eksitonų sritys, atskirtos dviem sąsajomis, esančiomis
Image
ir y = 0, kur L i yra visas imituoto mėginio plotis išilgai i (mūsų skaičiavimuose imame L x = 40 μm, L y = 6 μm). Chern numeriai, susieti su kiekvienos srities didele LP atšaka, yra atitinkamai C = −1 ir C = 0. Taigi mėlynojo domeno plexcitonai yra topologiškai nereikšmingi. Tai galima suprasti primenant, kad, vertinant dipolių vertikalumą, neatsiranda jokių plexciton Dirac taškų, nepriklausomai nuo MO efekto. Kadangi ši sistema yra periodiškai išilgai x krypties, k x vis dar yra geras kvantinis skaičius, o 3b pav. Parodyta atitinkama plexcitono dispersija. Ši juostos struktūra iš esmės yra abiejų plexcitonų sričių 2D tūrinių juostų struktūrų projekcija ant vienos ašies kx su papildomomis būsenomis, apimančiomis tarpą tarp LP ir UP atšakų. Patikrinus šių vidutinio spragos būsenų pobūdį paaiškėja, kad jos turi reikšmingą eksitono ir magneto-SP pobūdį ir yra būtent kraštinės būsenos, kurių ieškome: viena juosta turi teigiamą (neigiamą) išsidėstymą ir yra lokalizuota išilgai y = 0
Image
. Taigi, paruošę plexcitono bangos paketą, lokalizuotą išilgai vienos iš sąsajų, ir įsitikinę, kad jį sudaro energijos būsenos, esančios visuotiniame topologiniame atotrūkyje, užtikrinama, kad transportas vyksta patikimai, be didesnės tikimybės, kad jis vėl atsiras. Priežastis yra ta, kad tampriosios atramos atgal reikalauja, kad būtų sujungti priešingi atstumo režimai, kuriuos skiria atstumas
Image
, kuris yra didelis, palyginti su atitinkamų bangų funkcijų pločiu išilgai
Image
.

Image

a ) Briaunų režimų modeliavimas, kai magneto SP yra apskaičiuojami pagal torso geometriją. Ant jo dedami du organinių sluoksnių domenai (kaip ir du spurgos apledėjimai). Plokštuminiai (raudoni) ir neplokštieji (mėlynieji) perėjimo dipoliai duoda topologiškai ne trivialius, o trivialius plexcitonus. Prie sąsajų (baltųjų sričių) atsiranda topologiškai apsaugoti vienpusiai pleksitonai. Kiekviena sąsaja pasižymi skirtinga plexcitono judėjimo kryptimi. ( b ) vienos dimensijos dispersijos santykis ω ( k x ) nustatymui a . Tūrinės LP (mėlynos) ir UP (raudonos) atskirtos briaunų režimais (žalia), turinčios atitinkamai teigiamą ir neigiamą sklaidą ir lokalizuotos išilgai kiekvienos sąsajos.

Visas dydis

3b paveikslas buvo sukurtas su parametrais

Image
, g = 0, 3, gaunant minimalų atotrūkį tarp plexcitono šakų (pradinių Diraco taškų bangos generatoriuose k *)
Image
. SP ir eksitono dispersijos kreivės kerta 2, 86 eV. Atsižvelgiant į tipinius linijų plotis, susijusius su įvairiais dispersiniais mechanizmais kambario temperatūroje ( γ exc, rel ∼ 5 MeV, γ exc, deph ∼ 40 MeV, γ SP, rel ∼ 10 MeV, kur rel ir deph reiškia atsipalaidavimą ir nuvertinimą), mūsų parametrai priklauso stipriųjų ryšių režimui, būtent,
Image
(nuoroda 7). Idealiu atveju norėtume, kad visos kraštinės valstybės atsidurtų globalioje topologinėje spragoje. Dabartiniame modeliavime tik maža dalis pastarųjų (arti antikryžiaus) patenka į visuotinį topologinį atotrūkį; likusios yra išsigimusios su dideliais plexcitonais. Šis scenarijus atsiranda dėl didelės eksitono dispersinės anizotropijos ( J x J y ), palyginti su
Image
visiems k . Pastarasis yra optimizacijos rezultatas: storesnės MO tarpinės duoda didesnes vertes
Image
tačiau, atsižvelgiant į SP režimų ryškumą, sumažinkite jungčių skaičių
Image
k k * (3 papildoma pastaba). Tipiškos MO granatos turi panašų g, bet didesnį
Image
vertės (kai išorinis magnetinis laukas yra 0, 01 T,
Image
ir g = 0, 1 (nuoroda 38)), gaunant stiprų indekso neatitikimą mūsų sąrankoje. Kaip paaiškinta 3 papildomoje pastaboje, mūsų ateities tikslas yra sustiprinti
Image
atsižvelgiant į įvairius MO sluoksnių storius ir naujas MO granatų kompozicijas, kurios maksimaliai padidina
Image
santykis, kurio pastaroji nėra iš esmės ribojama. Strategijos gali apimti MO granato rutulio matricų 43, plazmoninių / magnetinių metalų nanostruktūrų 44, Ce pakeistų YIG 45 arba Eu nanokristalų 46 svarstymą.

4a, b paveiksle pavaizduoti dinamikos, susijusios su briaunų būsenomis, esančiomis globaliame tarpe, momentiniai vaizdai. 4a, b ir c, d paveiksluose pavaizduotas kraštinio plexcitono bangos paketas, kuris prasideda lokalizacijoje

Image
ir
Image
ir stebėkite jo mikrometrų masto judesio vienpusį (kairėn arba dešinėn) pobūdį per sekundės sekundę. Kraštinių plexcitonų pasiskirstymas yra toks, kad pogrupis patenka į šviesos kūgį
Image
kol kas šios frakcijos sužadinimas ir aptikimas yra įmanomas tiesiogine sąveika su organiniu sluoksniu. Likusius plexcitonus galima nustatyti naudojant jau minėtus SP matavimo metodus, paleidžiant plexcitonus, patraukiančius patį metalinį sluoksnį. Be to, šių režimų balistinis ir vienpusis pobūdis iš esmės gali būti įrodytas naudojant fluorescencinę mikroskopiją 47 . Kaip paaiškinta, šių kraštinių transporto rūšių vienpusio pervežimo patikimumas, net esant netvarkai, priklauso nuo visuotinio topologinio atotrūkio, kuris yra mūsų 2D H-agregato tipo superlaidžio projekto padarinys (išsamiau žr. „Metodai“). . Kalbant apie eksperimentinį įgyvendinamumą, pažymime, kad tam tikras kompromisas dėl topologinės apsaugos gali būti priimtinas, jei naudoti paprastą molekulinį kristalą yra daug lengviau, nei sukonstruoti superlaidį, jei sklaidos tarp k x būsenų nėra stiprios.

Image

( a - d ) Iš pradžių lokalizuoto plexcitono dinamika išilgai y = 0 ir

Image
parodytos mūsų modeliavimo sąsajos. ( a - d ) Parodyti atitinkamai eksitono ir magneto-SP komponentai. Šie režimai, atsparūs sutrikimams, turi svarbius eksitoninius ir magneto-SP komponentus ir juda priešingomis kryptimis išilgai skirtingų sąsajų.

Visas dydis

Diskusija

Apibendrinant, mes aprašėme egzotiškų plekscitonų dizainą, pagrįstai pasirinkdami medžiagą ir elektromagnetinius sužadinimo režimus. Mes parodėme, kad Dirac kūgiai ir topologiškai saugomos kraštinės būsenos atsiranda iš palyginti paprastų hibridinių organinių / neorganinių nanostruktūrų. Nors mes tiksliai nenustatėme aiškios MO medžiagos, kuri visiškai atitiktų mūsų reikalavimus, manome, kad jos dizainas yra pasiekiamas ir yra mūsų tyrimų objektas. Taip pat verta paminėti, kad aprašytų briaunų būsenų fizinė kilmė skiriasi nuo briaunų plazmonų, esančių disko geometrijoje 48, 49, fizinės kilmės, nors jungtis verta ištirti. Įdomus šio darbo pratęsimas yra plexcitoninio Dirac taško atidarymo be TRSB svarstymas, dėl kurio analogiškos kitos Dirac sistemos gali sukelti turtingas fazes 50 . Apskritai galimybė nukreipti sužadinimo energijos migraciją nanodalelių ir mezoskalėje suteikia įdomių perspektyvų šviesos rinkimo ir optinių grandinių architektūroje. Be to, atsižvelgiant į neseniai atliktą netiesinio daugelio kūno padarinių, tokių kaip organinių ertmių poliaritonų 51, 52, 53 ir plexcitonų kondensacija kambario temperatūroje Bose'o-Einšteino, kambario temperatūroje, šiame laiške aprašytų naujų ypatybių praturtinimas šios medžiagos yra naujų daugelio kūno kvantinių reiškinių bandymo vieta.

Metodai

Plexcitono sąrankos Hamiltonas

Kvantinį mechaninį plexcitono sąrankos aprašą pateikė Hamiltonas,

Image

kur kiekvienas iš terminų žymi organinių sluoksnių eksitonų, SP ir jų tarpusavio ryšį. Tiksliau ( ħ = 1),

Image
Image
Image

Čia

Image
ir
Image
Pažymėkite kolektyvinio eksitono sudarymo (sunaikinimo) operatorius atitinkamai n -tame nanopoliarų ir k -ajame SP režime, kur n ir k yra (dviejų dimensijų) plokštumos vektoriai, žymintys atitinkamai padėtį ir bangos bangą. Chromoforų J-agregacija lemia kolektyvinį pereinamąjį dipolį μ n, esant sužadinimo energijai ω n, o k -ojo SP režimo dispersijos energija žymima ω ( k ). Dipolinė sąveika
Image
surišti įvairius nanopildelius. Sujungimas tarp eksitono ir SP priklauso nuo n -ojo nanopolipo vidutinės vietos plokštumoje r n, taip pat yra dipolinio pobūdžio,

Image

Čia S yra SP režimo paviršiaus plotas, L k reiškia SP vertikalų ( z krypties) režimo ilgį, kuris garantuoja, kad visa k režime paruošto SP energija yra kiekybiškai išmatuota energy ( k) energija. ), E ( k ) yra atitinkamai išmatuotas atitinkamo režimo elektrinis laukas, ir

Image
gaunamas išsiskleidžiančio SP lauko sąveikos vidurkis (esant skilimo konstancijai α org organiniame sluoksnyje) per chromoforus skirtingose ​​vertikaliose nanopoliaus padėtyse; jis optimizuoja sąveiką taip, kad galima manyti, kad nanopoliarus sudaro taškinis dipolis, esantis vidutiniame aukštyje
Image
. Pastarasis vidurkis paverčia iš pradžių 3D sistemą veiksmingai 2D. Išsamius 6 - 9 lygčių išvedimus galima rasti 1–3 papildomose pastabose.

Darant prielaidą, kad superletės periodiškumas yra puikus (

Image
, μ n = μ ) ir tik NN ir NNN dipolinės sąveikos, mes galime pakartoti H exc ((6) lygtis) k režimais. Kaip paaiškinta 3 papildomoje pastaboje, įmanoma H apytikslį apskaičiuoti iki O (| k | 2 ), atsirandantį dėl efektyvios supaprastintos stačiakampės (o ne monoklininės) gardelės, išlygintos išilgai x , y ašių ir turinčios tik NN sąveiką. Tai daryti yra protinga, nes mums įdomus topologinis poveikis atsiranda santykinai dideliais bangų ilgiais. Pagal šį apytikslį galime sukonstruoti Furjė režimus
Image
(čia N i yra efektyvusis nanopolių skaičius i -ta kryptimi) ir perrašę lygtį (5) abipusėje erdvėje, gauname
Image
, kur H k pateiktas iš lygties (1).

Superlaidžio modeliavimas

Savo modeliavimui, tiek juostos struktūros, tiek kraštinės būsenoms, pasirinkome ilgio parametrus Δ h = 100, Δ v = 88, W x = 10, W y = 75, W z = 70 nm ir paėmėme β = 13, 1 ° (parametrų pasirinkimo paaiškinimą žr. 3 papildomoje pastaboje). Nurodant pereinamąjį dipolį

Image

, mes įvertiname

Image
( D = Debye), kur N np = ρ np V np yra chromoforų skaičius nanopoliaruose, ρ np = 37 chromoforai viename nm 3 ;
Image
yra plokštumos vieneto vektorius, sudarantis α = 224 ° kampą)
Image
, tai yra,
Image
. Pasirinkę H exc modeliavimo reikšmes (2) lygtyje Δ x = Δ y = 50 nm, gavome efektyvius parametrus
Image
= 0, 57 eV, J x = 1, 04 meV ir J y = 0, 31 meV. Kaip paaiškinta 3 papildomoje pastaboje, esant stipriam eksitono ir plazmono sujungimui, atitinkamas chromoforų tankis yra svertinis vidurkis tarp tankio nanopoliuose ir nulinio vieno tuščiojoje erdvėje. Šios superlaidės tankis ir vertikalusis storis atitinka tipinius parametrus, kurie plexciton sistemose sukuria stiprią jungtį 7 .

Eksperimentiniai aspektai

Kalbant apie plexcitono sąrankos gaminimą, mes perspėjame, kad kuriant „BiYIG“ sluoksnius paprastai reikia aukštos temperatūros ir deguonies, o tai nesuderinama su nusėdimu ant Ag ar organinių medžiagų. Taigi, MO sluoksnis pirmiausia galėjo būti nusodintas ant granatos substratų, tokių kaip GGG (Gd 3 Ga 5 O 12 ) (111), o paskui nuplukdytas ištirpinant arba šlifuojant pagrindą. Tada plėvelę reikia perkelti ant Ag padengto pagrindo, o organinis sluoksnis gali būti nusodintas ir išraižytas ant granatos.

Sutrikimo ir globalios spragos padariniai

Svarbu atkreipti dėmesį į tai, kad dėl šių būsenų topologinio pobūdžio nereikia tobulų gardelių, todėl vienpusių kraštinių būsenų tvirtumas išlieka tol, kol orientacinis ir vietos energijos sutrikimas sukelia mažesnius nei topologiniai antikryželiai sutrikimus. . Mes išbandėme šias idėjas imituodami tinklelius su energijos sutrikimais vietoje

Image

taip pat dipolių orientacijose

Image
, kur Δj pasirenkami kaip Gauso atsitiktiniai kintamieji, kurių centras yra 0 ir kurių sutrikimo plotis σ j kiekvienam
Image
, α , φ . Sistemingai keičiant šiuos plotis savarankiškai ir stebėdami vienpusio krašto būsenų buvimą, pastebėjome, kad pastarosios išgyvena esant daugybei sutrikimų, kurių slenksčiai yra maždaug ties
Image
, σ α ∼ 57 ° ir σ φ ∼ 28 °. Be to, mes įtariame, kad šios vertės yra mažesnės ribos, nes šių modeliavimų sutrikimą sustiprina mūsų modeliavimo torto konfigūracija, kai periodiškumas išilgai x ašies yra išsaugotas. Kitaip tariant, atsižvelgiant į pastarąją, tam tikroje superlaidžio koordinatėje išilgai y ašies fiksavome tas pačias sutrikimo Δ j reikšmes per visus x (tai yra, sutrikimas buvo tobulai koreliuojamas išilgai x ).

One may check that if J x ≤0 or J y ≤0, the global topological gap is not guaranteed anymore, and edge modes may become degenerate with bulk modes. Under certain circumstances, these two types of modes could hybridize because of impurity potentials, yielding channels connecting one edge to the other, opening backscattering channels. Importantly, however, the resulting band-structure would formally remain topologically nontrivial (in terms of the Chern numbers C 0 for the plexciton bands) even in the absence of such global gap, so even if perfect one-way transport is not observed in these cases, signatures of the latter may remain. The latter observation applies if it is experimentally more convenient to use of a standard molecular crystal (with negligible exciton dispersion) rather than the proposed superlattice. These issues will be explored in future work. In the mean time, it suffices to note that, as a proof of concept, a global gap that hosts topologically protected edge states can be obtained by using an H-aggregate-type organic superlattice like the one suggested in this article.

Papildoma informacija

PDF failai

  1. 1.

    Papildoma informacija

    Supplementary Figures 1-11, Supplementary Notes 1-3 and Supplementary References

Komentarai

Pateikdami komentarą jūs sutinkate laikytis mūsų taisyklių ir bendruomenės gairių. Jei pastebite ką nors įžeidžiančio ar neatitinkančio mūsų taisyklių ar gairių, pažymėkite, kad tai netinkama.