Netiesinės fotoionizacijos jautrumas rezonansinei struktūrai kolektyvinio sužadinimo metu | gamtos komunikacijos

Netiesinės fotoionizacijos jautrumas rezonansinei struktūrai kolektyvinio sužadinimo metu | gamtos komunikacijos

Anonim

Dalykai

  • Atominė ir molekulinė sąveika su fotonais
  • Netiesinė optika
  • Kvantinė mechanika

Anotacija

Kolektyvinis elgesys yra būdingas daugelio kūno sistemų bruožas, svarbus pokyčiams tokiose srityse kaip magnetizmas, superlaidumas, fotonika ir elektronika. Pastaruoju metu daugėja susidomėjimo optiškai netiesine kolektyvinio sužadinimo reakcija. Čia parodoma, kaip netiesinė daugelio kūnų sistemos sąveika su intensyvia XUV spinduliuote gali būti naudojama kaip efektyvus zondas apibūdinant kitaip neišspręstas jo kolektyvinio atsako savybes. Atvejo studija pasirinkta rezonansinė atominio ksenono fotojonizacija. Puikus eksperimento ir teorijos susitarimas tvirtai patvirtina prognozę, kad du skirtingi poliai yra milžiniško dipolio rezonanso pagrindas. Naudodami netiesinius spektroskopinius metodus, kuriuos įgalina šiuolaikiniai trumpojo bangos ilgio šviesos šaltiniai, mes gavome kelią giliau suvokti atomų, molekulių ir kietojo kūno sistemų kolektyvinį elgesį.

Įvadas

Reikšmingą fotonikos 1, 2, 3, ypač stiprinant elektrinį lauką 4, 5 ir harmonikų generavimą 6, pažangą daugiausia lėmė pastaruoju metu vykstanti medžiagų pritaikymo nanometrų skalėje plėtra, panaudojant jų rezonansinį kolektyvinį atsaką į radiaciją 7 . Norint optimizuoti nanostruktūros ir elektromagnetinio lauko ryšį, būtina išsamiai suprasti, koks yra rezonansinis atsakas. Šiuo tikslu atominiai mėginiai yra vertingas etalonas norint suprasti sudėtingesnes sistemas ir palengvinti prasmingus sistemingus tyrimus.

Iliustracinis daugelio kūno sistemų, parodančių kolektyvinį elektroninį elgesį, pavyzdys yra atominis ksenonas 8 ; jo rezonansinis pobūdis veikiant kraštutiniam ultravioletiniam (XUV) spinduliavimui, žinomas kaip 4 d milijono dipolio rezonansas, aiškinamas kaip kolektyvinis daugelio elektronų atsakas į išorinę silpnojo lauko pertekliaciją 9, 10 . Neseniai atsiradę didelio ryškumo šviesos šaltiniai, tokie kaip XUV ir rentgeno spindulių laisvųjų elektronų lazeriai (FEL), atvėrė duris į XUV ir rentgeno tyrimus ne tik tiesiniu režimu. Naudojant šią naują didelio intensyvumo technologiją galima ištirti daugelio kūno sistemų kolektyvinio atsako mechanizmus per jų netiesinę sąveiką su trumpojo bangos ilgio spinduliuote. Kaip parodyta čia, tai suteikia galimybę atskleisti substruktūras kolektyvinio sužadinimo spektre, kurio neįmanoma išspręsti tiesine spektroskopija.

Ksenono jonizacijos precedento neturinčiomis sąlygomis FEL atvejais buvo atlikta keletas tyrimų 11, 12, 13, 14, 15, 16, 17, kurie paskatino spekuliacijas apie kolektyvinio poveikio įtaką daugialypės jonizacijos procesui 12, 14 ; be to, didelis harmonikų generavimo eksperimentas su ksenonu 18 parodė 4 d milžiniškojo rezonanso įtaką netiesiniam optiniam procesui 19, 20 . Vis dėlto visi šie pastebėjimai, atsižvelgiant į kolektyvumą, gali būti gerai suprantami atsižvelgiant į įvairių ksenono krūvių būsenų 1-fotono absorbcijos skerspjūvius 13, 17, 21, tai yra, atsižvelgiant į spektrines charakteristikas. jo tiesinio atsako.

Taikydami netiesinę elektronų spektroskopiją, būtent, tirdami ksenono 2-fotono jonizaciją, čia parodėme, kad netiesinis procesas atskleidžia kitaip neišspręstus kolektyvinio sistemos elgesio aspektus. Dėl pasirinktos fotono energijos 2-fotono procesas vyksta per milžinišką rezonansą kaip tarpinį žingsnį (1 pav.). Tačiau parodome, kad modelis, turintis vieną tarpinę būseną, negali apibūdinti mūsų rezultatų. Vietoj to, rezonansinis bruožas numatomoje 2-fotono proceso energetinėje priklausomybėje ir jo forma aiškiai rodo, kad milžiniškojo rezonanso pagrindas yra daugiau nei viena rezonansinė būsena 22 ; nors šios būsenos nėra išspręstos tiesinėje ksenono jonizacijoje, 2-fotonų jonizacija yra jautrus jų stebėjimo procesas.

Image

a ) 1-fotono jonizacijos procesą; b ) 2-fotonų jonizacijos procesą; c ) 1- ir 2-fotonų procesai pagal sumažintą modelį, įskaitant tik skleidžiamo elektrono sąveiką su skyle, iš kurios jis yra sužadintas; d ) 1- ir 2-fotonų procesai pagal visą modelį, apskaitant elektronų skylių sąveiką visuose kanaluose, kuriuose galima jonizuotis.

Visas dydis

Rezultatai

Eksperimento ir teorijos požiūris į netiesinę fotoionizaciją

Mūsų išvados įmanomos atliekant elektronų spektroskopijos derinį, kuris leidžia atskirti fotoemulsijos procesus nuo skirtingų sąveikos krypčių, atliekant pirmojo principo skaičiavimus. 4D ksenono apvalkalo (1a, b pav.) Santykiniai 1-fotono ir 2-fotonų jonizacijos išeiga išmatuota elektronų spektroskopijos būdu ir palyginta su daugelio elektronų Schrödingerio lygties atominio ksenono skaitmeniniais sprendimais esant išorinio XUV lazerio lauko. Mūsų teorinis modelis apima daugelio kūno procesų ribas, ne tik linijinio atsako teoriją, leidžiančią pasirinktinai įtraukti tuos elektroninės koreliacijos efektus, kurie atsakingi už kolektyvumą. Sistemai, kuriai būdingas kolektyvinis elgesys, dėl stiprios dalelės ir skylės sąveikos bangos funkciją lemia nuosekli dalelių ir skylių būsenų 23 superpozicija. Palyginome eksperimentinius rezultatus su visu modeliu, kuris apibūdina bendrą sistemos reakciją, įvertindamas elektronų ir skylių sąveiką visuose kanaluose, kuriuose galima jonizuotis (1 pav. D), ir sumažintą modelį, kuris šią sąveiką riboja skylute. iš kurio elektronas buvo sužadintas (1c pav.).

1- ir 2-fotonų jonizacijos elektronų spektroskopija

Mūsų eksperimentai buvo atlikti BLAS spinduliuotei FLASH 24, laisvųjų elektronų LASer, Hamburge, Vokietijoje. FEL impulsai esant 105 ir 140 eV fotonų energijai buvo sukoncentruoti iki kelių mikronų priešais magnetinio butelio elektronų spektrometro angą. Spektrometras buvo naudojamas išmatuoti elektronų, kuriuos sukuria 1-fotono ir 2-fotonų absorbcijos procesai kinezoninių atomų purškiamojoje srovėje, kinetinę energiją (KE) (žr. Metodus).

Elektronų spektrai (2 pav.) Buvo surinkti skirtingo intensyvumo sąlygomis. Spektrai apima ypatybes, kurias sukelia 1-fotono tiesioginė emisija iš 5 p , 5 s ir 4 d korpusų, taip pat iš NOO Auger skilimo 25 . Esant didesnei kinetinei energijai, 2-fotono jonizacija iš 4 d apvalkalo yra stebima spektrine ypatybe, kuri savo forma primena 4 d (1-fotono) emisijos linijas ir yra atskirtas nuo jų tiksliai vieno fotono energija.

Image

Parodytas XUV jonizuotų ksenono atomų elektronų spektras, užfiksuotas esant hV = 105 eV, kai FEL apšvita (6 ± 2) × 10 12 W cm −2, kartu su jonizacijos procesuose dalyvaujančių ksenono orbitų energijos lygio schema. . Spektrą sudaro ypatybės, atsirandančios dėl elektronų emisijos, kurią sukelia įvairūs rodyklėmis pavaizduoti procesai: 1-fotono tiesioginė emisija (juoda), Augerio emisija (žalia) ir 2-fotono tiesioginė emisija (raudona). Žemo KE regione (KE <50 eV) spektrą dominuoja 4 d (1-fotono) fotoemulsijos indėlis ir vėlesni Augerio skilimai, apimantys 5 s ir 5 p apvalkalus. Mažas KE diapazonas nuo 80 iki 100 eV atsiranda dėl 1-fotono fotoemisijos iš 5 s ir 5 p apvalkalų. Didelės energijos savybė priskiriama 2-fotonų fotoemisijai iš 4 d apvalkalo.

Visas dydis

Santykinis derlius iš 4 d 1- ir 2-fotonų jonizacijos procesų gaunamas integruojant spektrus į atitinkamas kinetinės energijos sritis (105 eV, 1-fotonas: 33–39 eV; 140 eV, 1-fotonas: 68–74). eV; 105 eV, 2-fotonas: 136–146 eV; 140 eV, 2 – fotonas: 206–216 eV; žr. 3 pav. antraštę) ir parodyti kaip FEL intensyvumo funkcija 3 pav. intensyvumas ( I <10 13 W cm −2 ), 1- ir 2-fotonų jonizacijos išeiga atitinkamai rodo tiesinę ir kvadratinę priklausomybes. Remiantis pasipiktinimo teorija, tai patvirtina jonizacijos procesų pobūdį. Esant didesniam intensyvumui, padidėjus 1-fotono jonizacijai, neutraliojo taikinio išeikvojimas sukelia ryškų prisotinimo efektą.

Image

Eksperimentiniai elektronų išeiga kaip FEL intensyvumas yra išgaunami integruojant elektronų spektrus, užfiksuotus esant 105 eV (kairėje srityje) / 140 eV (dešinėje srityje) fotono energijai esant 33–39 eV / 68–74 eV (1-fotonui 4 d , brėžti juodais kvadratais) ir 136–146 eV / 206–216 eV (2-fotonas 4 d , nubraižyti raudonais apskritimais) KE diapazonai. 105 eV fotono energijos, 1-fotono 4 d elektronų išeiga gaunama atimant iš dalies sutampančią Augerio elektronų spektrą; pastarojo indėlis įvertintas literatūroje 25, naudojant normalizavimo atskaitos tašką dvi Augerio smailės esant 30 ir 32 eV KE. Vertikalios klaidų juostos eksperimentiniame 2-fotonų išeigoje parodo statistinę paklaidą. Horizontalios klaidų juostos apima impulsų energijos, židinio taško dydžio ir impulsų trukmės matavimo neapibrėžtį. Plonos, mėlynos brūkšneliais brūkšniuotosios brūkšninės linijos, kurių nuolydis pažymėtas mėlynai, nubrėžtos taip, kad būtų parodyta tiesinė ir kvadratinė priklausomybė nuo 1-fotono ir 2-fotono išeigos atitinkamai mažo intensyvumo srityje. Eksperimentiniai derliai lyginami su teoriniais derliais, remiantis visiškai (vientisos linijos) ir sumažintos (punktyrinės linijos) modeliais tiek 1-fotono (paryškintos linijos), tiek 2-fotono (plonos linijos) išeigai.

Visas dydis

Eksperimentinių ir teorinių rezultatų palyginimas

Eksperimento derlingumas palyginamas su skaičiavimų rezultatais (3 pav.), Atliktais atitinkamai pilniems ir sumažintiems modeliams. Teoriniai derliai gaunami iš skaitinių greičio lygčių sprendimų (žr. Metodai). Palyginus eksperimentinius taškus ir greičio lygčių sprendimus, naudojamas visų duomenų rinkinių normalizacijos koeficientas (1-fotono ir 2-fotono išeiga, esant atitinkamai 105 ir 140 eV).

Šis palyginimas aiškiai parodo, kad visas modelis atkuria eksperimentinio derliaus priklausomybę nuo intensyvumo, o sumažintas modelis to nepadaro. Tai reiškia, kad Kulono jungties įtraukimas tarp visų galimų elektronų skylių būsenų, atsakingų už kolektyvinį sistemos elektroninį atsaką, yra esminė sudedamoji dalis teisingam 2-fotonų jonizacijos proceso aprašymui. Labai geras susitarimas yra akivaizdus santykyje tarp 1-fotono ir 2-fotonų jonizacijos išeigos abiejose fotonų energijose per visą intensyvumo diapazoną, taip pat prasidėjus sočiai dėl neutralaus taikinio išeikvojimo.

Diskusija

Įvertinę pilną modelį palyginę su eksperimentiniais dviejų fotonų energijų išeiga, ištiriame kolektyvinio poveikio įtaką 1- ir 2-fotonų jonizacijos skerspjūviui plačiame fotonų energijos diapazone (4 pav.). 1-fotono skerspjūviui plėtimasis yra dėl gerai žinomo milžiniškojo rezonanso išplėtimo ir mėlynojo poslinkio, kurį sukelia sujungimas tarp skirtingų elektronų skylių būsenų 9, o tai atkartoja mūsų skaičiavimai (4 pav. ).

Image

1-fotono (vientisa juoda linija) ir 2-fotono (punktyrinė raudona linija) skerspjūvio priklausomybė nuo fotono energijos apskaičiuota naudojant sumažintą modelį ( a ) ir visą modelį ( b ). Kairės ir dešinės ašių skalės pasirenkamos taip, kad kreivių maksimumai būtų tame pačiame aukštyje kaip 1-fotono skerspjūvio smailė. Brūkšniu punktyrinės mėlynos linijos parodo 2-fotonų skerspjūvio rezultatą dviejų pakopų modelyje su viena tarpine rezonanso būsena. Sumažinto modelio atveju šis požiūris atspindi pagrindinius 2-fotonų skerspjūvio bruožus, o jei tai yra visas modelis - jis sugenda. Intarpas rodo viso modelio 2-fotonų skerspjūvį su dviem rodyklėmis, nurodančiomis dviejų pagrindinio rezonanso energijos padėtį, apskaičiuotą pagal TDCIS modelį.

Visas dydis

Kaip dažniausiai netikėtas ir prieštaringi rezultatai, visas modelis numato daug platesnę 2-fotono skerspjūvio kreivę nei 1-fotono atvejis. Atsižvelgiant į pertraukimo teorijos 2-fotono skerspjūvį, sumažinto modelio sudaryta 2-fotono skerspjūvio kreivė gali būti kokybiškai suprantama (4a pav.), Kalbant apie nuoseklų procesą, apimantį vieną tarpinę būseną, kur 2–2 fotono skerspjūvis (raudona punktyrinė kreivė) padalijamas į du 1-fotono skerspjūvius (vienas fotonas skirtas milžiniškojo rezonanso sužadinimui iš pagrindinės būsenos (vientisa juoda kreivė), o kitas fotonas - perėjimui iš rezonanso į galutinį. būsena, kurią modeliuoja E – 13/2 energetinė priklausomybė (žr. papildomą diskusiją). Pagal šį dviejų žingsnių vaizdą su viena tarpine būsena galima tikėtis siauresnės 2-fotono smailės, perkeliamos į mažesnę energiją (brūkšneliu pažymėta mėlyna kreivė), nes 1-fotono skerspjūvis patraukia elektroną iš tarpinės būsena į kontinuumą mažėja monotoniškai, didėjant energijai. Šis modelis kokybiškai atspindi 2-fotonų skerspjūvio elgseną sumažintame modelio atveju. Atvirkščiai, viso modelio (4b pav.) Nuosekliojo proceso, apimančio vieną tarpinę būseną, vaizdas neatitinka: stebėtina, kad 2-fotonų skerspjūvio kreivė yra daug platesnė nei 1-fotono skerspjūvio kreivė. ir demonstruoja kelio tipo struktūrą. Ši netiesiniame procese atsirandanti postruktūra parodo ne vieną rezonansinę būseną, kuria grindžiamas milžiniškasis rezonansas 22 . Dėl šių būsenų atsiranda trukdžių, dėl kurių praplečiama 2-fotonų absorbcijos skerspjūvio kreivė (žr. Papildomą diskusiją). Iš tikrųjų eksperimento rezultatų negalima paaiškinti tuo pačiu metu esant 105 ir 140 eV, naudojant dviejų žingsnių vaizdą su viena tarpine būsena (brūkšneliu pažymėta mėlyna kreivė). Visų pirma, eksperimentiškai išmatuotas skerspjūvis esant 140 eV yra ∼ 12 kartų didesnis, nei prognozuota pagal vienos tarpinės būsenos modelį, tuo tarpu esant 105 eV jis yra didesnis koeficientu 2, 2. Tolesnė analizė naudojant nuo laiko priklausančią konfigūracijos sąveikos pavienių elementų schemą (TDCIS) atskleidžia dvi pagrindines rezonanso būsenas 26, kurios rodyklėmis pažymėtos 4b paveiksle. Rezonanso padėtys atitinka 2-fotonų skerspjūvyje matomą struktūrą. Pirmą kartą teorinio modelio ir eksperimentinių rezultatų sutapimas už linijinio režimo įteisina dviejų rezonansų, pagrindžiančių milžinišką rezonansą, numatymą 22 .

Apibendrindami mes parodėme, kad netiesinė elektroninės sistemos reakcija į intensyvią XUV spinduliuotę gali būti naudojama atskleisti informaciją apie kolektyvinį elgesį daugelio kūno sistemose. Teoriniame ksenono 2-fotono skerspjūvyje yra kelio tipo struktūra, kurios 1-fotono skerspjūvis nematomas. Šis tyrimas parodo, kaip modelio sistemą naudojant ksenoną, kaip netiesinės sąveikos režimą galima panaudoti kolektyviniam elektroniniam elgesiui ištirti. Tai yra tik kelio į gilesnį kolektyvinį daugelio kūno sistemų atsakymą supratimas pradžioje.

Metodai

FEL spindulių pernešimas ir charakteristikos

Savarankiškai sustiprintų spontaninės emisijos FEL impulsų trukmė buvo apie 80 ± 20 fs ir iki 40 μJ (esant 105 eV) ir 15 μJ (esant 140 eV) impulsų. Juostos plotis abiejose fotonų energijose buvo apie 1%. FEL impulsai buvo sufokusuoti į pavyzdį naudojant „MoB 4 C“ daugiasluoksnius veidrodėlius atgal atspindinčioje geometrijoje, kad būtų gaunamas įtemptas fokusavimas 5 ± 1 μm viso pločio ties puse maksimalios vertės. Veidrodžių atspindžio juostos plotis yra ∼ 1 eV, o didžiausias atspindžio koeficientas yra ∼ 40% (esant 105 eV) ir ∼ 20% (esant 140 eV), sutelktame į atitinkamą fotono energiją, taigi, be to, įgalinamas labai efektyvus filtravimas (> 4 užsakymai) bet kokio galimo didesnio harmoninio užterštumo (apskaičiuoto <0, 3%), kuris gali būti FEL spinduliuotėje 24) . FEL apšvita buvo sureguliuota naudojant dujų slopintuvo sistemą ir nukreipiant fokusavimo veidrodį išilgai pluošto krypties, kad būtų pakeistas spindulio skerspjūvis sąveikos zonoje. Nusilpiklis buvo naudojamas norint valdyti energiją, tenkančią vienam impulsui, perduodamam į sąveikos sritį, tokiu būdu užtikrinant tikslų ryškumo nustatymą ribotame diapazone ((1 didumo tvarka). Be to, keičiant pluošto skerspjūvį nuo mažiausios vertės nuo 5 μm iki ∼ 190 μm, intensyvumas buvo pakeistas daugiau nei 4 didumo laipsniais. Eksperimentų metu fotonų pluošto parametrai buvo stebimi internete. Kalibruotas dujų monitoriaus detektorius pateikė FEL impulsų energiją vienkartiniu būdu 24 . Įkraunamas prietaiso fotoaparatas buvo naudojamas įrašyti vieno kadro FEL spektrus iš kintamo eilutės tarpo grotelių spektrometro, įrengto išilgai spindulio perdavimo. Spektrinė informacija buvo naudojama norint normalizuoti pluošto intensyvumą pagal daugiasluoksnį veidrodžio atspindžio kreivę.

Elektronų spektroskopija eksperimentiniam derliui nustatyti

Ksenono 1-fotono ir 2-fotonų jonų elektronų spektrai buvo išmatuoti magnetinio butelio elektronų spektrometru (MBES) 27 . Techniškai, kadangi fotonų energija viršija nagrinėjamų orbitų rišamąją energiją, stebimas 2-fotonų procesas yra virš slenksčio jonizacijos.

MBES priėmimo tūris, apribotas sistemos magnetinio lauko linijomis, turėjo ∼ 0, 5 mm dydį plokštumoje, statmenoje spektrometro ašiai. MBES įgalina 4π priimti vientisą kampą, kai aptinkamų elektronų energijos skiriamoji geba yra 2%. Lėtėjimo stadijoje buvo įmanoma padidinti spektrinių ypatybių skiriamąją gebą iki FEL pralaidumo ribos.

1-fotono ir 2-fotonų signalai buvo surinkti skirtingiems FEL intensyvumams esant skirtingiems MBES parametrams, taip pat esant skirtingoms mėginio tankio sąlygoms. 2-fotono elektronai buvo surinkti didesnio mėginio tankio sąlygomis ir naudojant lėtinantį lauką prie MBES įėjimo, atmetančio lėtai elektronus, kad būtų išvengta detektoriaus prisotinimo, kurį sukelia 1-fotono signalas. Nuo intensyvumo nepriklausomi normalizacijos koeficientai, apibrėžiantys santykinį išeigą (mėginio tankis, analizatoriaus perdavimas ir detektoriaus padidėjimas), kalibruojami palyginus eksperimentinius ir teorinius rezultatus, gautus atliekant 1-fotono ir 2-fotonų jonizaciją iš argono 3 p orbitalės, kuri yra daug mažiau sudėtinga sistema, pasižyminti nereikšmingu koreliacijos poveikiu, todėl pateikiama patikima kalibravimo nuoroda.

Eksperimento intensyvumo domenai nėra identiški 1-fotono ir 2-fotonų išeigai, surinktiems vėlesniuose matavimuose, nes nuosekliai keičiasi savaiminio sustiprinimo savaiminio sklidimo FEL intensyvumas pamainomis. 105 eV atvejo atveju, kai elektronų išeigai didesnį intensyvumą paveikė sodrumas, eksperimentas buvo atliekamas skirtingomis fokusavimo sąlygomis, kad būtų galima ištirti platesniame intensyvumo diapazone. Eksperimento išeiga gaunama integruojant FEL intensyvumu išskaidytų elektronų spektrus KE regionuose, kurie paminėti Rezultatų skyriuje, atitinkantys jungties energiją nuo 66 iki 72 eV ir nuo 64 iki 74 eV 1-fotonui ir 2- atitinkamai fotonų signalai.

Duomenų kaupimas

Elektronų energijos spektrai buvo įgyti perduodant signalą iš detektoriaus kolekcijos anodo į „Lecroy WavePro 725Zi-A“ skaitmeninį osciloskopą (8 bitų, 10 GSPS, 2, 5 GHz dažnių juostos plotis), suaktyvintą tranzistoriaus-tranzistoriaus loginiu signalu, sinchronizuotu su FEL impulsu. DAQ serverį valdė „Labview“ pagrįstas duomenų gavimo (DAQ) klientas, kuris leido surinkti vieno kadro spektrus ir jų rūšiavimą pagal FEL intensyvumą ir spektrinį pasiskirstymą. Pagal intensyvumą išskiriami elektronų energijos spektrai gali būti išgaunami dviem skirtingais būdais, atsižvelgiant į tiriamą energijos sritį. Žemo KE spektrai, sukuriami vieno fotono procesų metu, gaunami iš detektoriaus anodo surenkamos analoginės srovės signalo. 2-fotono tiesioginės jonizacijos savybės, kurių išeiga yra kai kuriomis dalimis mažesnės už 1-fotono savybes, atsiranda dėl to, kad iš detektoriaus sušaudytų FEL yra tik keli elektronai. Jų signalą programinė įranga išskiria pagal laiką, o jų atvykimo laiko histograma imama skaičiavimo režimu ir tinkamai normalizuojama, gaunant elektronų spektrą, kuriame beveik nėra fono. Šis metodas leidžia išplėsti dinaminį diapazoną gerokai peržengiant skaitmeninimo priemonės nustatytus apribojimus.

Pirmieji skerspjūvio skaičiavimo principai

Mūsų modelis remiasi TDCIS 28 . Taikant šį neperturbinį požiūrį, visa N-elektronų Schrödingerio lygtis išspręsta skaitmeniškai

Image

Bangos funkcija išplėsta vienos dalelės-vienos skylės pagrindu:

Image

kur rodyklė i žymi iš pradžių užimtą orbitalę, tai reiškia neužimtą orbitalę ir | Φ 0 〉 simbolizuoja Hartree – Fock pagrindinę būseną. 1- ir 2-fotonų absorbcijos skerspjūviai apskaičiuojami per populiaciją atitinkamuose skylių kanaluose, kurie išsiskiria dėl skirtingo išstumto elektrono kampinių momentų. Į mūsų skaičiavimų lygį neįtrauktos pagrindinės būklės koreliacijos. Į TDCIS galima įtraukti ir atskirti tam tikrus elektroninės koreliacijos efektus, kuriuos įtakoja Kulono sąveika. Visų pirma, norint apibūdinti kolektyvinį atsaką, sistemos negalima apibūdinti vienoda dalelės-skylės būsena, o reikalinga dalelių-skylių būsenų superpozicija. Visas modelis apima jungtį tarp 4 d , 5 s ir 5 p orbitalių skylių ir elektroną. Atitinkami Kulono matricos elementai

Image
yra įtrauktos į visas skirtingas rodyklių poras aktyvių orbitų erdvėje. Tokiu būdu galima apibūdinti dalelės-skylės būsenų superpozicijas, tai yra kolektyvines būsenas. Priešingai, sumažinto modelio atveju elementai, kurių i ≠ j, yra nulis, o tai reiškia, kad aprašomas sujungimas tik su pačia 4 d orbitale, iš kurios elektronas jonizuotas.

Teorinio derliaus apskaičiavimo normos lygtys

Teoriniai derliai gaunami iš skaitmeninių lygčių (3, 4, 5, 6, 7) lygčių, galiojančių elektronų išeigai iš neutralaus taikinio (populiacija N 0 ).

Image

Image
Image
Image
Image

Greičio lygtys išspręstos darant prielaidą apie Gauso impulsą, kurio trukmė yra 80 fs (visas plotis ties puse maksimalios). Visam ir redukuotam modeliui, kaip aprašyta aukščiau, gauti σ (1) (1-fotono) ir σ (2) (2-fotono) jonizacijos skerspjūviai, įeinantys į 4 ir 5 lygtis. Greičio lygčių sprendimai ( Y 1ph, Y 2ph ) apskaičiuojami pagal labai platų lazerio intensyvumo diapazoną (9 didumo laipsnius ) ir rezultatai yra skaitmeniškai integruoti į elektronų analizatoriaus priėmimo tūrį, kad būtų galima atsižvelgti į erdvinį pasiskirstymą. FEL įtakos.

Papildoma informacija

PDF failai

  1. 1.

    Papildoma informacija

    1 papildomas paveikslas, papildoma diskusija ir papildomos nuorodos

Komentarai

Pateikdami komentarą jūs sutinkate laikytis mūsų taisyklių ir bendruomenės gairių. Jei pastebite ką nors įžeidžiančio ar neatitinkančio mūsų taisyklių ar gairių, pažymėkite, kad tai netinkama.